Metallogenic characteristics and model of sandstone−type uranium deposits in Straz area, Bohemia Basin, Czech Republic
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摘要:研究目的
捷克波西米亚盆地斯特拉地区是著名的铀成矿区，区内砂岩型铀矿床的成矿作用复杂，厘定其成矿特征和成矿模式对于完善砂岩型铀矿成矿理论研究、对中国同类型矿床找矿勘查具有重要借鉴意义。
研究方法本文在总结前人对斯特拉地区砂岩铀矿床地质特征和成矿条件的基础上，对其铀源、成矿阶段以及矿床成因进行综合研究并对中国松辽盆地同类砂岩型铀矿进行了对比研究。
研究结果斯特拉矿床根据其矿物组合特征可划分为6个成矿阶段，分别是炭质–伊利石阶段、赤铁矿–高岭土阶段、铀富集阶段、多金属成矿阶段、褐铁矿化阶段以及赤铁矿–石英阶段。通过研究认为，出露于盆地东北部的元古代和古生代的黑云母花岗闪长岩和斑状黑云母花岗岩较低的Th/U值表明，这两类岩石中部分铀以活性铀形式存在，是成矿潜在的铀源。斯特拉矿床是以白垩系富铀沉积层位为基础，在其上叠加了早阿尔卑斯期岩浆热液作用，后因地壳缓慢上升，导致铀重新活化，进一步在盆地内层间氧化带局部叠加铀成矿作用，形成板状、脉状、卷状3种铀矿体共存的砂岩型铀矿床。
结论本文提出了成矿模式：斯特拉地区砂岩型铀矿床属于多铀源—以盆地基底原始铀源为主、多阶段大地构造控矿—以早阿尔卑斯期（~70 Ma）造山运动为主、多成因复合成矿—以早阿尔卑斯期岩浆热液叠加成矿为主的“三多三主”复合成因砂岩型铀矿床。
创新点:对比国内外同类型砂岩型铀矿床，提出“三多三主”型砂岩型铀矿成矿模式。
Abstract:This paper is the result of mineral exploration engineering.
ObjectiveStraz area (Bohemia Basin, Czech Republic) is a well–known uranium metallogenic area. The mineralization of sandstone–type uranium deposits is complex. Determining its metallogenic characteristics and metallogenic model is of great significance to perfect the metallogenic theory of sandstone–type uranium deposits and know the prospecting and exploration of the similar uranium deposits in China.
MethodsOn the basis of summarizing the geological characteristics and metallogenic conditions of sandstone–type uranium deposits in the Straz area, this study focus on the uranium source, metallogenic stage and genesis of the deposits, and comparative studies are conducted by the similar sandstone–type uranium deposits in Songliao Basin.
ResultsThe Straz deposit can be divided into six metallogenic stages according to its mineral assemblage characteristics, i.e., carbon-hydromica, hematite–kaolinite, uranium, polymetallic, limonite and hematite–quartz stage. Proterozoic and Paleozoic igneous, metasedimentary, and sedimentary rocks outcropping to the northeast of the Bohemia Basin are considered potential sources for uranium. The Lusatian Massif contains biotite granodiorite and porphyritic biotite granite with. The low Th/U ratios suggest that part of the uranium is probably present in leachable form and these rocks constitute viable uranium sources.
ConclusionsThe metallogenic model of the Straz area belongs to the “three factors and three majors”: Multi uranium source−basin basement primary uranium source, multi stage tectonic ore controlling–early Alps (about 70 Ma) orogenic movement, multi genetic composite mineralization– early Alps magmatic hydrothermal superimposed mineralization.
Highlights:By comparison of the same type of sandstone–type uranium deposits in China with those in foreign countries, the metallogenic model of sandstone–type uranium deposits with “three factors and three majors” is put forward.
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1. 引 言
世界卫生组织及中国饮用水标准规定砷浓度不可超过10 μg/L（WHO, 2017）。长期饮用高砷地下水可导致慢性砷中毒及皮肤癌等疾病，全球有70多个国家，超过1.5亿人的饮用水安全受到高砷地下水的威胁（韩双宝等，2010；郭华明等，2013；Wang et al., 2020；曹文庚等，2022; 张卓等，2023a）。沉积物中的固相砷是地下水中砷的主要来源。多数岩石中砷含量范围为0.5~2.5 μg/g（Mandal and Suzuki, 2002），松散沉积物中砷的含量范围通常为3~10 μg/g（Smedley and Kinniburgh, 2002; 何锦等，2020；马雪梅等，2020），富含砷矿物的沉积物中砷含量可达170 μg/g（Cook et al., 1995）。研究含水层中砷的迁移转化，除了查明沉积物总固态砷的含量，还需分析砷在沉积物中的赋存形态（van Herreweghe et al., 2003；朱丹尼等，2021；Drahota et al., 2021）。沉积物中固相砷赋存形态的微小差别可能引起地下水砷浓度的显著差异（Meharg et al., 2006; 张卓等，2023b）。分步提取实验是获取沉积物中砷赋存状态信息的主要手段。在之前的研究中，已经在分步提取过程中研究了萃取剂溶液的最优选择性（Paul et al., 2009；Eiche et al., 2010）。国外学者就河流三角洲沉积物中砷的赋存形态开展了大量研究。Eiche et al.（2008）研究表明，磷酸盐提取释放的强吸附砷是越南红河三角洲沉积物中砷的主要赋存形态。印度孟加拉三角洲平原的含水层中也发现了类似的结果（Neidhardt et al., 2014）。然而在内陆盆地，有关沉积物砷赋存形态的系统性研究相对缺乏。
河套盆地是中国西北地区典型的内陆盆地，地下水As浓度高达857 μg/L，远超中国饮用水标准（Guo et al., 2008）。因此，本研究选取河套盆地，通过刻画岩性与地球化学特征和开展砷的分步提取与解吸附实验，对比分析低砷和高砷含水层中沉积物砷的赋存形态与吸附特征。研究结果将有助于查明内陆盆地高砷地下水的形成机理，为合理开发可饮用地下水提供科学依据。
2. 研究区概况
河套盆地地处阴山隆起与鄂尔多斯台地之间，西界和北界均为狼山山前断裂，南界为鄂尔多斯北缘断裂，东界为乌梁素海断裂。研究区位于河套盆地西北侧，地处狼山山脉与主排干渠之间，包括山前冲洪积扇区和南部平原区，地理坐标为40°55′31″N~41°08′15″N，106°46′30″E~107°03′28″E（图1）。受沉积条件制约，研究区含水层具有明显的分带性。山前冲洪积扇区含水层沉积物主要由中砂、细砂组成，黏土在其中所占比重小于5%；平原区含水层沉积物主要由细砂、粉砂、粉质黏土和偶有泥炭夹层的淤泥质黏土组成，粉土和不同种类的黏土是其中的主要组成部分。
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图 1 研究区位置（a）、地貌分区（b）、遥感影像（c）及水文地质剖面（d）Figure 1. Location of study area (a), geomorphic map (b), remote sensing image (c) and hydrogeological profile (d)研究区浅层地下水受到大气降雨入渗补给、灌溉水补给和渠水的侧渗补给，深层地下水受到山前裂隙水的侧向补给和浅层地下水的垂向入渗。浅层地下水的排泄途径是蒸发作用、人工抽取、流入排干沟和垂向入渗到深层地下水，深层地下水的排泄路径是农业开采。原来研究区地下水流向大体是由西北向东南，但过度开采导致地下水流向逐渐转变为山前冲洪积扇由北向南、平原区由南向北的流动方向。地下水水化学类型受地势地貌、气候条件影响明显，具有显著的差异性。浅层地下水受强烈蒸发运移影响，水化学类型有HCO3−(Cl)−Na、Cl−HCO3−Na·Mg和Cl−SO4(HCO3)−Na·Mg型。深层地下水由山前冲洪积扇的Cl−HCO3−Ca·Mg型转变为平原区的Cl−Na型。高砷地下水主要分布在平原区（Zhang et al., 2020）。
3. 材料与方法
3.1 沉积物样品采集与测试
本研究从钻孔K02和K01中分别取出25和26个沉积物样品（图1）。其中，K2钻孔位于山前冲洪积扇区，坐标为41°01′07.37″N、106°57′41.41″E，钻孔深度约为80 m；K1钻孔位于平原区，位置坐标为41°00′13.73″N、106°58′16.85″E，钻孔深度约为81 m。获取的沉积物去掉外层沉积物后，马上用锡箔纸包裹，密封在装有纯N2（> 99.999%）的无菌塑料袋中，尽可能减少与O2的接触，并在−20℃的条件下保存。带回到实验室后，样品分装为两份，一份储存于−20℃的冰箱中，另一份进行冷冻干燥。
在色度分析和含水率测试之前，−20 ℃条件下保存的样品放入厌氧箱解冻。色度分析采用光谱色度计（CM-700d，Konica Minolta），测试之前对光谱色度计进行白板校正和零点校正。测试过程中保证切面平整，并在切口表面铺上一层高净度聚乙烯薄膜，每个样品测试3次。测试结束后计算出530 nm和520 nm的光谱反射差（R530-520），该差值能够指示沉积物的氧化还原环境（Horneman et al., 2004）。含水率测试采用通用的烘干法，用铝盒准确称取烘干前的原状土样质量，放入105℃恒温干燥箱中烘干后放入干燥器冷却，准确称量烘干后的土样质量，通过计算得出含水率。
沉积物电导率和pH的测量采用Bélanger and VanRees（2007）的方法。冷冻干燥后的沉积物与去离子水以1∶5的比例置于PE离心管中，25℃状态下以150 rpm转速震荡1 h。震荡完毕后，将离心管置于离心机中以5000 rpm转速离心20 min并取上清液用0.22 μm纤维滤膜过滤。所得部分滤液通过电导率仪（DDS-307A, SHKY）进行电导率的检测，所得电导率值可以反映出沉积物的可溶性组分含量。沉积物样品与超纯水以1∶2.5比例充分混合后，摇匀，静置1 h使用pH检测仪（HI 8424，HANNA）对其进行pH测定。
沉积物样品中的主量和微量元素的测定采用手持便携式XRF仪（XL3t800, Thermo Niton）进行测定，测试元素主要包括Ca、Sr、As、Fe和Mn。测试之前将样品冷冻干燥，并研磨至200目，取适量于专用测量杯中，压实后放置在手持XRF仪光源处，每个样品测试3次。2个标准物质（GBW07303，GBW07305）用于确保数据的准确性，测试偏差均小于20%，其中As元素的测试偏差均小于5%。
3.2 室内实验
3.2.1 分步提取实验
为查明沉积物中砷的赋存状态，本研究开展了分步提取实验（Sequential extraction procedure，SEP）。分步提取方法参照Eiche et al.（2008, 2010）的研究，该提取方法也是基于Keon et al.（2001）和Wenzel et al.（2001）等研究的改进（表1）。每个新鲜沉积物样称取0.5 g，放入离心管中，加入适量的提取剂。由于分步提取后提取液盐度较高，需稀释测试，这就要求测试仪器需要较低的检出限和较高的分析精度。ICP−MS的分析精度为±3.0%，检出限为0.01 μg/L，能够满足测试要求。其中分步提取第六步（F6）的提取液中含有高浓度的HF，会损坏仪器影响测试精度。因此，F6的提取液在测试之前，需要在电热板加热进行赶酸处理。
表 1 分步提取实验具体步骤Table 1. Sequential extraction procedure步骤 目标物 提取剂 条件 F1 弱吸附态砷 0.05 mol/L (NH4)2SO4 25 mL，25℃，4 h，重复一次，水洗一次 F2 强吸附态砷 0.5 mol/L NaH2PO4 40 mL，25℃，16 h及24 h各一次，每个时间段重复一次，水洗一次 F3 与可挥发硫化物、碳酸盐、锰氧化物和完全无定形态的铁氧化物或氢氧化物共存的砷 1 mol/L HCl 40 mL，25℃，1 h，重复一次，水洗一次 F4 与无定形态铁氧化物或氢氧化物共存的砷 0.2 mol/L NH4H2C2O3 40 mL，25℃，2 h，pH=3，黑暗条件下，重复一次，水洗一次 F5 与结晶态铁氧化物或氢氧化物
共存的砷0.5 mol/L NaC6H8O7
1 mol/L NaHCO3，Na2S2O4XH2O35 mL NaC6H8O7+2.5 mL NaHCO3（加热至85℃），加0.5 g Na2S2O4XH2O，15 min在85℃，重复一次，水洗一次 F6 与硅酸盐有关的砷 10 mol/L HF，H3BO3 40 mL，25℃，1 h、24 h、16 h后各加5 g硼酸，每个时间段重复一次，热水洗一次 F7 含砷硫化物，与硫化物和有机质
共沉淀的砷16 mol/L HNO3，30% H2O2 先加入10 mL HNO3，反应过后加入多次30%过氧化氢，加热，冷却后稀释到100 mL，离心、过滤、测试 3.2.2 解吸附实验
本研究从钻孔K02和K01各选取一个典型沉积物进行pH和反离子效应对砷的解吸附影响的批实验。该实验主要包括三部分内容：解吸附动力学实验、pH对解吸附影响的实验、反离子效应（Na/Ca0.5（M/M））对砷解吸附影响的实验。
（1）解吸附动力学实验
为查明砷解吸附达到平衡的时间，本研究开展了解吸附动力学实验。分别称取0.6 g新鲜沉积物放入厌氧瓶中，然后加入24 mL、125 mmol/L NaCl和1.5 mmol/L CaCl2的混合溶液，用橡胶塞封闭，整个过程在厌氧箱中操作，设置3个平行样。混合溶液离子强度约为130 mmol/L，Na/Ca0.5比值约为102，pH值为7.6。为保证沉积物颗粒与溶液均匀混合，超声15 min后放入150 r/min的恒温振荡箱中。取样间隔为1 h、3 h、5 h、7 h、10 h、14 h、20 h、28 h、36 h、48 h和60 h。取样之前保证溶液混合均匀，每次取样量为2 mL，用0.22 μm过滤器过滤到2 mL离心管中，放入4℃冰箱中保存，一周之内完成测试工作。
（2）pH对解吸附影响的实验
控制Na/Ca0.5（M/M）比值约为102和离子强度约为130 mmol/L，探究不同pH值对沉积物中砷解吸附的影响。将Na/Ca0.5比值为102的NaCl和CaCl2的混合溶液分装为5份，并将溶液pH值分别调到5.4、6.7、7.6、8.6和9.6。在5个厌氧瓶中，分别称取0.6g新鲜沉积物，并加入24 mL不同pH值梯度的NaCl和CaCl2的混合溶液，用橡胶塞封闭，整个过程在厌氧箱中操作，设置3个平行样。所有加入沉积物和混合溶液的厌氧瓶，超声15 min后放入150 r/min的恒温振荡箱中。60 h后取样，用0.22 μm过滤器过滤到离心管中，放入4℃冰箱中保存，一周之内完成测试工作。
（3）反离子效应对砷解吸附影响的实验
控制离子强度为（130±5）mmol/L，通过改变NaCl和CaCl2的浓度来改变Na/Ca0.5比值（表2）。在7个厌氧瓶中，分别称取0.6 g新鲜沉积物，并分别加入24 mL不同Na/Ca0.5比值梯度的NaCl和CaCl2的混合溶液，用橡胶塞封闭，整个过程在厌氧箱中操作，设置3个平行样。所有加入沉积物和混合溶液的厌氧瓶，超声15 min后放入150 r/min的恒温振荡箱中。60 h后取样，用0.22 μm过滤器过滤到离心管中，放入4℃冰箱中保存，一周之内完成测试工作。
表 2 离子强度为（130±5）mmol/L条件下，不同浓度NaCl和CaCl2混合液的Na/Ca0.5（M/M）比值Table 2. Na/Ca0.5(M/M) ratio of the mixed solution of different concentrations of NaCl and CaCl2 under the condition of ionic strength of about (130±5) mmol/LNaCl/(mmol/L) CaCl2/(mmol/L) Na/Ca0.5 2 43 0.3 5 42 0.7 10 40 1.6 30 35 5.0 60 23 13 110 7 42 125 1.5 102 4. 结果与讨论
4.1 沉积物的岩性特征
研究区的山前冲洪积扇区钻孔K02和平原区钻孔K01沉积物的岩性特征如图2所示。钻孔K02沉积物的组成是从粗砂到黏土，而钻孔K01主要从中砂到黏土。对于钻孔K02，14 m以上的沉积物主要由砂质黏土和粉质黏土组成，14~42 m主要以砂质含水层为主。在42~44 m存在约2 m厚的黏土层，42 m以下主要以砂质含水层为主同时伴有砂质黏土互层（图2a）。与钻孔K02不同，位于平原区的钻孔K01沉积物颗粒整体较细且含有大量的黏土互层。其中，8 m以上主要以黏土为主，8~40 m则主要以砂质含水层为主并且常常伴有砂质黏土互层，40~42 m出现黏土层，42 m以下为颗粒较细的细砂含水层，这个研究结果与Shen et al.（2018）一致。总体来看，研究区近表层沉积物主要以粉质黏土为主，地表以下10~40 m是砂质含水层，地表以下40 m处存在1~2 m厚的相对连续的黏土层将40 m以上和约42 m以下的含水层隔开。
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图 2 钻孔K02（a）和钻孔K01（b）的沉积物岩性、含水率以及电导率随深度的变化Figure 2. Plots of sediment lithology, moisture content, and electrical conductivity along depth in boreholes K02 (a) and K01(b)沉积物的色度特征能够指示沉积物的氧化还原环境和铁氧化物的还原程度（Horneman et al., 2004）。钻孔K02和K01沉积物色度随深度的变化均是由浅黄色变为深灰色，说明深部含水层处于一个相对还原的环境当中，铁氧化物的还原程度也较强。而从整体来看，两个钻孔的色度特征有较大差异，相对于钻孔K02，钻孔K01的沉积物色度更深，这可能是因为平原沉积物颗粒较细，含水层处于更封闭的还原环境，铁锰氧化物的还原程度更强（van Geen et al., 2013）。
沉积物含水率主要受其岩性控制。两个钻孔表层5 m以上沉积物尽管颗粒较细，含水率仍然较低，主要由于其处于非饱和带。而在饱和带，沉积物含水率随深度的变化主要受岩性影响，沉积物岩性颗粒越细，含水率越高。两个钻孔沉积物电导率在近地表较高（图2），主要是因为研究区为干旱半干旱气候，蒸发蒸腾作用较强，使得近地表沉积物含有大量的可溶盐（Yuan et al., 2017）。沿深度随沉积物岩性的变化而波动，沉积物岩性越细，电导率越大，这是由于颗粒较细的黏土颗粒表面有大量可交换的离子。此外，由于钻孔K01位于平原区，沉积物颗粒整体较细且地下水水位埋深较浅蒸发作用强，导致其沉积物电导率（均值为395 μS/cm）大于钻孔K02（均值为308 μS/cm）。
4.2 沉积物的地球化学特征
研究区沉积物中0~10 m、40~45 m和75~80 m含水层位的Ca和Sr的含量明显高于其他含水层（图3）。微量元素As、Fe和Mn也有相似的分布特征。沉积物的岩性特征表明，10 m以上的沉积物主要以黏土和粉质黏土为主，40~45 m是不连续的黏土层，而75~80 m也是颗粒较细的黏土层。对比钻孔的黏土层和砂层沉积物的地球化学特征发现，K02钻孔黏土层沉积物Ca含量中值为53.6 mg/g，而砂层沉积物Ca含量中值为33.0 mg/g；K01钻孔中两者中值分别为48.3 mg/g和31.6 mg/g。黏土层和砂层沉积物中微量元素的含量差异更为明显，K02钻孔黏土层沉积物As含量中值为17.6 μg/g，而砂层沉积物As含量中值为8.6 μg/g；K01钻孔中两者中值分别为20.1 μg/g和7.9 μg/g。这主要是因为砂层沉积物中富含石英，含Ca和Sr矿物的含量低于黏土层（李晓峰，2018）。其次是因为黏土层表面吸附能力强，能够吸附As、Fe和Mn等微量元素（崔邢涛等，2015）。
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图 3 沉积物中Ca、Sr、As、Fe和Mn含量沿垂向的分布规律Figure 3. Vertical distributions of Ca, Sr, As, Fe and Mn in sediments两个钻孔沉积物的地球化学特征也有一定的差异。普遍表现为钻孔K02的Ca、Sr、As、Fe和Mn含量大于钻孔K01，且在深层沉积物中表现更为明显（图3）。钻孔K02沉积物中Ca的含量范围为12.2~86.9 mg/g，平均值为37.9 mg/g，钻孔K01沉积物中Ca的含量范围为9.6~68.7 mg/g，平均值为35.7 mg/g。K02钻孔沉积物中As的浓度范围为4.6~33.1 μg/g，平均值13.1 μg/g；K01钻孔沉积物中As的浓度范围为5.3~34.0 μg/g，平均值12.9 μg/g，表明冲洪积扇边缘地区沉积物总As的含量略大于平原区。两个钻孔沉积物中Fe和Mn含量的差异更为明显，钻孔K02沉积物中Fe的含量比K01高13.7%，其Mn的含量比K01高14.1%。这主要是由于钻孔K01位于平原区，沉积物经历了更强的风化作用，且积物颗粒整体较细，地下水流速慢，水岩作用强烈，有利于沉积物中化学组分向地下水中释放（张文凯等，2020）。此外，平原区含水层较为封闭，沉积物的色度特征也表明含水层长期处于较为还原的环境中，变价微量元素被还原为较低价态，易于向地下水中迁移。因此，钻孔K02和K01沉积物地球化学的微小差异主要受沉积环境和水动力条件控制。
4.3 沉积物中砷的赋存形态
山前冲洪积扇的含水层的沉积物岩性主要以中砂、细砂和黏土为主，平原区含水层的沉积物则以细砂、粉砂和黏土为主。因此，本研究从钻孔K02和K01各选取3个不同岩性的代表性沉积物用于分步提取实验（SEP）（表3）。实验过程选用GBW07303和GBW07305作为标准样品检验回收率，结果表明：对于GBW07303不同状态As的提取实验的回收率分别为81%，GBW07305不同状态As的提取实验的回收率分别为88%。分步提取实验获取的7种形态砷的总和与XRF测得的总固相砷的相对偏差均小于10%。
表 3 用于分步提取的沉积物信息Table 3. Sediment information for SEP编号 岩性 采样深度/m K02−M 中砂 38.35 K02−F 细砂 62.25 K02−C 黏土 41.95 K01−F 细砂 55.15 K01−S 粉砂 30.95 K01−C 黏土 37.85 分步提取结果表明，K02钻孔中砂、细砂和黏土沉积物固相砷主要以与可挥发硫化物、碳酸盐、锰氧化物和完全无定形态的铁氧化物或氢氧化物共存的砷（F4）为主，占比分别为33%、40%和43%（图4a、b、c）。其次是结晶态铁氧化物或氢氧化物结合态（F5）和强吸附态砷（F2）。砂层沉积物中与无定形态铁氧化物或氢氧化物结合的固相砷（F3）占比大于与硅酸盐结合的砷（F6），前者占比均大于10%，后者均小于5%，而黏土沉积物中两者的占比分别为7%和12%。最容易释放到地下水中的弱吸附态砷（F1）和最顽固的与硫化物和有机质共沉淀的固相砷（F7）占比较小，均低于5%。钻孔K01细砂沉积物的固相砷以F4为主（35%），其次分别是F2（32%）和F6（16%）（图4d）。粉砂和黏土沉积物则以F2为主（分别为43%和40%），其次以F4为主（分别为12%和18%）；两个沉积物中F3所占的比例均超过10%（图4e、f）。细砂、粉砂和黏土沉积物中F1和F7均小于5%。
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图 4 K02−M（a）、K02−F（b）、K02−C（c）、K01−F（d）、K01−S（e）和K01−C（f）沉积物中As的赋存形态以及不同形态所占的比例Figure 4. Occurrence forms of As and the proportion of different forms in sediments of K02−M(a), K02−F(b), K02−C(c), K01−F(d), K01−S(e) and K01−C(f)对比山前冲洪积扇的钻孔K02和平原区的钻孔K01发现，前者沉积物中固相砷主要以F4为主，后者则主要以F2为主。钻孔K02黏土沉积物中F4达到11.3 μg/g，明显高于K01的4.6 μg/g。而钻孔K02黏土沉积物中F2仅有5.8 μg/g，低于钻孔K01的10.3 μg/g（图4c、f）。钻孔K01砂层沉积物中的F2也明显大于K02。此外，平原区沉积物的F3含量也大于山前冲洪积扇沉积物。这说明平原区沉积物经历更强的风化侵蚀作用后，固相砷活性增强，向更具迁移性的吸附态和完全无定形铁氧化物或氢氧化物结合态转化。大量研究表明吸附态的砷迁移性较强，通过竞争解吸附或者弱碱条件下的解吸附，更容易释放到地下水中，而无定形态铁氧化物或氢氧化物结合态砷相对稳定，需要通过还原性溶解才能释放到地下水中（Smedley and Kinniburgh, 2002）。这也解释了为何平原区地下水砷浓度普遍高于山前冲洪扇的地下水（李晓峰，2018; Zhang et al., 2020）。除了含水层沉积物本身物源的影响，含水层所处的环境和地下水的化学特征也会影响砷的解吸附。
4.4 砷的解吸附
以往的研究表明，研究区地下水pH和Na/Ca0.5（M/M）与砷浓度均有较好的正相关关系（Zhang et al., 2020），因此，本研究选取钻孔K02和K01的沉积物（表3），分别探讨了pH和Na/Ca0.5（M/M）对砷解吸附的影响。动力学实验结果表明，在pH为7.6、离子强度为130 mmol/L和Na/Ca0.5比值为102的条件下，砷解吸附能够48 h时基本达到平衡（图5a）。为确定砷解吸附达到平衡，实验设定反应时间为60 h。
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图 5 砷解吸附的累积值随时间的变化（a）、不同pH条件下砷解吸附量（b）及不同Na/Ca0.5比值条件下砷解吸附量（c）Figure 5. Variation of the accumulation of arsenic desorption with time (a), the amount of arsenic desorption under different pH conditions (b), the amount of arsenic desorption under different Na/Ca0.5 ratioconditions(c)4.4.1 pH的影响
实验设定离子强度为130 mmol/L，Na/Ca0.5比值为102。pH条件分别设定为5.4、6.7、7.6、8.6和9.6。当pH为5.4时，K02−F和K01−F沉积物释放的砷占总吸附砷的比值分别为0.54和0.44；当pH升高至6.7时，砷释放量所占总吸附砷比值分别降为0.32和0.30（图5b），这可能是因为较低的pH可能使铁氧化物发生少量溶解导致砷的释放。pH从6.7上升至8.6的过程中，沉积物砷的释放量并没有明显增加，仅上升0.03左右。而pH由8.6上升至9.6，沉积物砷的释放量显著增加，释放量上升0.15。这是由于随着pH升高沉积物颗粒表面带负电荷，与含砷阴离子形成静电斥力导致吸附态的砷发生解吸附，进入水溶液中（Masue et al., 2007）。
4.4.2 反离子效应的影响
许多学者认为，沉积物颗粒表面存在扩散双电子层（Dzombak and Morel, 1990; 刘新敏，2014），相比于以Na+为主的地下水系统，以Ca2+为主的地下水系统能够导致带负电的沉积物颗粒表面与带负电的含砷弱阴离子之间的斥力减小，有利于砷的吸附，这种现象被称为反离子效应（Masue et al., 2007; Fakhreddine et al., 2015）。当水中离子强度一定时，带有两个正电荷Ca2+被单电荷Na+替换时，即Na/Ca0.5比值增加时，这种反离子效应就会减弱，促进吸附态的砷释放到地下水中。
实验过程中保持pH和离子强度不变，通过调节溶液中Na+和Ca2+浓度改变Na/Ca0.5比值。结果表明，砷解吸附的量随Na/Ca0.5比值的增加而增加（图5c）。当Na/Ca0.5比值为0.3时，K02−F和K01−F沉积物砷的解吸附量占总吸附态砷的比值分别为0.12和0.11。而当Na/Ca0.5比值增加到102时，K02−F沉积物砷的解吸附量占总吸附态砷的比值能够达到0.37，在K01−F沉积物中这一比值为0.47。
4.5 地下水开发利用建议
河套盆地是中国的塞上粮仓，对水资源的需求较大。研究区地势较高，引黄河入河套盆地并难以满足居民的农业和生活需求，因此，居民普遍开采地下水用于农业灌溉和日常生活，这虽然解决水量的问题，却忽视了原生劣质地下水的危害。根据国家《生活饮用水卫生标准》（GB 5749—2022）和《地下水质量标准》（GB/T14848—2017），砷浓度大于10 μg/L的地下水为高砷地下水，摄入后对人体有害。以往的研究发现高砷地下水主要集中在平原区，浓度高达857 μg/L（Guo et al., 2008）。本研究发现，山前冲洪积扇区的含水层沉积物固相砷相对稳定，而平原区的含水层沉积物固相砷迁移性相对较强，且平原区沉积物吸附态砷在弱碱性和高Na/Ca0.5摩尔比值条件下，容易向地下水迁移，导致砷的富集。因此，当地居民种植农作物时避免使用碱性复合肥，从而减少碱性水的向下补给。此外，生活污水中Na+较高，建议适当处理后排放。用于日常生活的地下水，建议采用混凝沉淀或吸附法降砷。
5. 结 论
山前冲洪积扇区含水层处于相对氧化的环境中，其沉积物以细砂和中粗砂为主，而平原区含水层处于封闭的还原环境中，沉积物以粉细砂为主。两者沉积物总固相砷含量相差不大，但固相砷的赋存形态差别较大。山前冲洪积扇区含水层沉积物固相砷以与可挥发硫化物、碳酸盐、锰氧化物和完全无定形态的铁氧化物或氢氧化物共存的砷为主（33%~43%），平原区含水层沉积物固相砷则以强吸附态砷为主（32%~43%），后者沉积物的中固相砷迁移性更强，容易通过解吸附释放到地下水中。此外，当pH值由6.1上升到9.6时，山前和平原区沉积物解吸附砷占总吸附砷的比值分别上升0.16和0.22。同时，Na/Ca0.5摩尔比值的增加，会导致反离子效应减弱，比值由0.3增加到102时，山前沉积物和平原区解吸附砷占总吸附砷的比值分别上升0.26和0.36。可见含水层中pH的升高和Na/Ca0.5摩尔比值的增加，都会促使沉积物中的砷发生解吸附，导致地下水中砷的富集。因此，当地居民应减少碱性以及富含Na+的生产生活用水的排放，同时平原区用于日常生活的地下水，建议当地居民采用混凝沉淀或吸附法降砷。
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图 1 波西米亚盆地北部地质图（据Novak, 2001; Ekert and Muzak, 2010; Dahlkamp, 2016）
1—花岗岩；2—新元古代—古生代千枚岩；3—早土伦期钙质和砂质粉砂岩；4—晚土伦期泥灰岩、黏土岩和硅质岩；5—土伦期—康尼亚期泥灰岩、黏土岩、硅质岩和砂岩；6—花岗闪长岩；7—古近纪—新近纪陆相沉积岩；8—新元古代—古生代片麻岩；9—古近纪—新近纪熔岩、火山碎屑角砾岩；10—中土伦期中粗粒砂岩；11—古近纪—新近纪灰岩、层凝灰岩；12—晚森诺曼期含藻类砂岩于具有生物成因岩藻结构的细粒砂岩；13—康尼亚克期泥灰岩、黏土岩、硅质岩和砂岩；14—已证实或假设的断层；15—斯特拉地区
Figure 1. Geological map of North Bohemian Basin (after Novak, 2001; Ekert and Muzak, 2010; Dahlkamp, 2016)
1–Granite; 2–Neoproterozoic–Paleozoic phyllite; 3–Early Turonian calcareous and sandy siltstone; 4–Late Turonian marl, claystone, siltstone; 5–Turonian–Conacian marl, claystone, siltstone, sandstone; 6–Granodiorite; 7–Paleogene–Neogene continental sedimentary rock; 8–Neoproterozoic–Paleozoic gneiss; 9–Paleogene–Neogene lava, pyroclastic breccia; 10–Middle Turonian medium–coarse–grained sandstone; 11–Paleogene–Neogene tuff, tuffite; 12–Late Cenomanian fucoid sandstone, fine–grained sandstone with biogenic fucoid texture; 13–Conacian marl, claystone, siltstone and sandstone; 14–Proven or assumed fault; 15–Straz area
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图 2 斯特拉地区西北–东南剖面示意图（据Dahlkamp, 2016）
1—新元古代—古生代千枚岩；2—二叠纪玄武岩；3—二叠纪泥岩、砾岩；4—二叠纪石英斑岩；5—中土伦期钙质粉砂岩；6—早土伦期钙质和砂质粉砂岩；7—晚森诺曼期脆性砂岩；8—早土伦期泥质灰岩、泥灰岩、碎屑岩；9—过渡相、黏土质粉砂岩；10—古近纪—新近纪火山碎屑角砾岩；11—早森诺曼期陆相碎屑岩；12—晚森诺曼期滨海相细碎屑岩；13—晚森诺曼期含藻类砂岩；14—古近纪—新近纪岩脉、橄榄煌斑岩；15—已证实或假设的大型位移断层；16—已证实或假设的中型位移断层；17—铀矿化
Figure 2. Schematic diagram of NW−SE section in Straz area (after Dahlkamp, 2016)
1–Neoproterozoic–Paleozoic phyllite; 2–Permian basalt; 3–Permian mudstones and psephites; 4–Permian quartz porphyry; 5–Middle Turonian calcareous siltstone; 6–Early Turonian calcareous and sandy siltstone; 7–Late Cenomanian friable sandstone; 8–Early Turonian argillaceous limestone, marl, siltstone; 9–Transition facies, argillaceous siltstone; 10–Paleogene–Neogene pyroclastic breccia; 11–Early Cenomanian continental facies clastic rocks; 12–Late Cenomanian coastal facies clastic rocks; 13–Late Cenomanian friable sandstone; 14–Paleogene–Neogene dyke and olivine lamprophyre; 15–Major displacement fault, proven/assumed; 16–Medium fault, proven/assumed; 17–Uranium mineralization
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图 3 斯特拉地区砂岩型铀矿床岩性地层柱状图（据Dahlkamp, 2016; Troger, 2017）
Figure 3. Lithostratigraphic histogram of sandstone–type uranium, Straz area (after Dahlkamp, 2016; Troger, 2017)
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图 4 斯特拉地区区森诺曼期地层中蚀变与铀矿化关系剖面示意图（据Dahlkamp, 2016）
1—赤铁矿−伊利石（带）；2—伊利石（带）；3—炭质−伊利石（带）；4—褐铁矿（带）；5—高岭石和有机质（带）；6—二氧化硅/石英（带）；7—赤铁矿−硅化（带）；8—铀矿；9—岩性边界；10—蚀变边界；11—含藻类砂岩；12—脆性砂岩；13—滨海相细碎屑岩；14—陆相碎屑岩；15—千枚岩
Figure 4. Schematic diagram of the relationship between alteration and uranium mineralization in the Cenomanian strata, Straz area (after Dahlkamp, 2016)
1–Hematite–hydromica; 2–Hydromica; 3–Carbon–hydromica; 4–Limonite; 5–Kaolinite with organics; 6–Silica/quartz; 7–Hematite–silica; 8–Uranium ore; 9–Lithologic boundary; 10–Alteration boundary; 11–Fucoid sandstone; 12–Friable sandstone; 13–Coastal facies clastic rocks; 14–Continental facies clastic rocks; 15–Phyllite
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图 5 斯特拉地区森诺曼期沉积物中后生和成岩矿物共生模式（据Dahlkamp, 2016）
Figure 5. Scheme of epigenetic and diagenetic mineral parageneses in Cenomanian sediments, Straz area (after Dahlkamp, 2016)
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图 6 斯特拉地区铀成矿模式
1—新元古代—古生代基底；2—陆相碎屑岩；3—滨海相细碎屑岩；4—脆性砂岩；5—含藻类砂岩；6—黏土质粉砂岩；7—黏土质钙质砂岩；8—古近纪—新近纪岩脉、橄榄煌斑岩；9—古近纪—新近纪火山碎屑角砾岩；10—铀矿化；11—断层
Figure 6. Uranium metallogenic model in Straz area
1–Neoproterozoic–Paleozoic basement; 2–Continental facies clastic rocks; 3–Costal facies clastic rocks; 4–Friable sandstone; 5–Fucoid sandstone; 6–Argillaceous siltstone; 7–Argillaceous calcareous sandstone; 8–Paleogene–Neogene dyke and olivine lamprophyre; 9–Paleogene–Neogene pyroclastic breccia; 10–Uranium mineralization; 11–Fault
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图 7 波西米亚盆地哈姆尔矿床与松辽盆地钱家店矿床在全球的位置（王飞飞等, 2017）
Figure 7. The global position of Hamr deposit (Bohemia Basin) and Qianjiadian deposit (Songliao Basin) (after Wang Feifei et al., 2017)
表 1 斯特拉地区主要铀矿床（据Dahlkamp, 2016）
Table 1 Main uranium deposits in Straz area (after Dahlkamp, 2016)
矿床 含矿地层 含矿岩性 铀品位/% 铀产量/t 开采方法 北哈姆尔 白垩系森诺曼阶 砂岩、粉砂岩 0.11 22000 UG 南哈姆尔 白垩系森诺曼阶 砂岩、粉砂岩 0.08~0.15 18400 UG 斯特拉 白垩系森诺曼阶 砂岩、粉砂岩 0.15~0.2 17525 ISL 克里赞尼 白垩系森诺曼阶 砂岩、粉砂岩 0.09 5800 UG 欧赛克纳柯特尔 白垩系森诺曼阶 砂岩、粉砂岩 0.1~0.15 14400 UG 注：UG—地下开采；ISL—地浸开采。 
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表 2 斯特拉地区砂岩型铀矿床矿物组合特征（据Dahlkamp, 2016）
Table 2 Mineral assemblage characteristics of sandstone-type uranium deposits, Straz area (after Dahlkamp, 2016)
沉积成岩阶段碎屑矿物 自生矿物 非矿 矿石+伴生 铀矿物 不含铀矿物 重晶石 石英 独居石 钙铀云母 磷灰石 萤石 方硫铁镍矿 白钛石 黑云母 磷灰石 金红石 黑色铀氧化物 重晶石 石膏 水磷钙钍石 褐铁矿 绿泥石 板钛矿 十字石 铀石 板钛矿 水黑云母 黄铜矿 磁铁矿 长石 锡石 榍石 人形石 碳酸盐 伊利石 方铅矿 白铁矿 海绿石 石榴子石 钛磁铁矿 沥青铀矿 玉髓 伊利石 针铁矿 白云母 白云母 金矿石 黄玉 氟磷铀矿 绿泥石 高龄石 赤铁矿 辉钼矿 蛋白石 褐铁矿 电气石 水铀钒族 蒙脱石 含水针铁矿 黄铁矿 植物碎片 蓝晶石 钛铀矿 钛板钛矿 水赤铁矿 闪锌矿 石英 白钛石 磷钇矿 石英 磁铁矿 锆石、水锆石 绢云母
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表 3 波西米亚盆地和松辽盆地砂岩型铀矿床对比研究
Table 3 Comparative study on sandstone-type uranium deposits in Bohemia Basin and Songliao Basin
地质要素 波西米亚盆地 松辽盆地 区域地
质背景大地构造位置 捷克波西米亚盆地北部斯特拉地区 中国东北松辽盆地钱家店凹陷 基底特征 新元古界—下古生界千枚岩、海西期花岗岩等 下构造层：前寒武纪中深变质岩系和片麻花岗岩
上构造层：晚古生代浅变质岩系和各时期花岗岩古构造背景 强烈挤压 弱伸展、弱挤压构造 矿床地质 沉积相 陆相−滨海相−浅海相 辫状河 主要构造 NW–SE和NE–SW构造 NNE向、NW断裂构造 主要地层 上白垩统森诺曼阶、土伦阶 上白垩统青山口组、姚家组、嫩江组 赋矿层位 上白垩统森诺曼阶 上白垩统姚家组 砂岩类型 灰色脆性砂岩、泥质粉砂岩等 灰色长石岩屑砂岩 矿体地质 铀存在形式 以独立铀矿物为主 吸附铀为主 矿物组合 矿石矿物成分相当复杂（表2），多达130余种矿物，有些矿物为世界上首次发现，一些矿物稀土含量高，伴有稀土元素矿化 微晶石英−方解石−沥青铀矿组合 矿体形态 板状、卷状 板状 矿化规模 超大型 大型 铀矿化年龄 37 Ma, (25Ma±3)Ma, (6±3)Ma 以中新世为主, 多小于20 Ma 围岩蚀变 赤铁矿−伊利石化、炭质−伊利石化、高岭石化、硅化 高岭石化、赤铁矿化、碳酸盐化、黄铁矿化、重晶石化、后生氧化铁化 控矿因素 构造 NW−SE向的拉贝断裂和NE−SW向的厄尔士断裂 受构造天窗控制，还与NNE向、NW向断裂构造及辉绿岩脉密切相关 岩性−岩相 浅海相砂岩、滨海相泥质粉砂岩、陆相粉砂岩 三角洲、滨浅湖相粉砂岩、泥岩、杂，砾岩 古气候 干旱 整体干旱—半干旱夹局部潮湿 水文地质 土伦阶潜水与森诺曼阶承压水 完整的补−径−流体系 油气还原条件 不发育 发育 铀源 沉积预富集铀源、元古代和古生代花岗岩等 加里东、海西期酸性火山岩、燕山期花岗岩为主 成矿演化 矿床成因 沉积+热液改造+层间氧化带渗入改造复成因型 渗入水层间氧化和油田水上升还原混合成矿 典型矿床 哈姆尔矿床 钱家店矿床 数据来源：陈戴生等, 2003, 2011; 刘志飞和胡修棉, 2003; 夏毓亮等, 2003; 张金带等, 2005, 2010; 陈祖伊等, 2010; 金若时和覃志安, 2013; 闫枫, 2018; 程银行等, 2020。
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