Sediment recycling in the northern Qaidam Basin margin during the Cenozoic: A case study from the Dahonggou section
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摘要:研究目的
近来，越来越多的研究显示沉积物再旋回作用在构造事件反演、沉积物源区识别以及风尘沉积溯源等方面具有重要作用。
研究方法为了探究柴达木盆地新生代沉积物再旋回作用，本文对柴北缘大红沟剖面的砂岩进行了薄片鉴定、碎屑颗粒统计和重矿物等分析，以及对泥岩进行了主微量与稀土元素、黏土矿物等分析。
研究结果大红沟剖面泥岩的主微量元素与稀土元素分别表现出相似的大陆上地壳（UCC）和球粒陨石标准化配分模式，可能表明沉积物已完全混合或发生再旋回作用；砂岩的主要成分为石英以及少量的长石和岩屑，其中岩屑主要由沉积岩屑组成，表明其源区主要为再旋回造山带；剖面上部稳定重矿物的含量和锆石、电气石和金红石（ZTR）指数突然降低，这表明后期可能主要为近源堆积；相反，黏土矿物中易发生分解的绿泥石的含量在剖面上部突然增加，这也表明此时的物源区更近，有更多的绿泥石保存下来。
结论综合已有的地层沉积相、砂岩薄片以及碎屑锆石U−Pb年龄等资料，认为柴北缘逆冲褶皱带内广泛分布的侏罗系和白垩系沉积岩曾经历过大规模的沉积物再旋回作用，是盆地新生代地层的重要源区之一；近来的碎屑磷灰石裂变径迹分析表明，柴北缘新生代沉积岩在9~7 Ma经历了显著的沉积物再旋回作用；随着逆冲褶皱作用进一步向盆地内部扩展，~3 Ma以后盆地北部的隆起区沉积岩再次经历沉积物再旋回作用，可能成为柴达木盆地第四纪湖泊以及中国黄土高原黄土的重要源区。
创新点:（1）柴北缘逆冲褶皱带内的侏罗系和白垩系，以及早期的新生代地层是盆地晚期地层的重要物质来源；（2）柴北缘的新生代沉积岩在9~7 Ma和~3 Ma经历了两次显著的沉积物再旋回作用。
Abstract:This paper is the result of geological survey engineering.
ObjectiveRecently, more studies show that the sediment recycling plays an important role in the inversion of the tectonic events, the identification of sediment source areas and the sources of eolian dust.
MethodsIn order to explore the Cenozoic sediment recycling in the Qaidam Basin, this paper conducts thin section identification, detrital framework grain composition and heavy mineral analysis of sandstones, and major, trace, and rare earth elements, and clay minerals of mudstones of the Dahonggou section in the northern Qaidam Basin.
ResultsThe major, trace, and rare earth elements of mudstones are similar to the standard distribution patterns of upper continental crust (UCC) and chondrite, which may indicate that the sediments have been completely mixed or recycled; Sandstone is mainly composed of quartz, and a small amount of feldspar and lithic grains which are mainly composed of sedimentary ones. Sandstone framework detrital mode indicates a provenance type of recycled orogenic belt; The content of stable heavy minerals and ZTR (zircon, tourmaline, and rutile) index suddenly decrease in the upper portion of the section, indicating a closer source area to the section during the late stage; On the contrary, the contents of chlorite, which is easy to decompose, suddenly increase in the upper portion of the section. This observation might also shows that its source area was closer at this time.
ConclusionsBased on the analysis of sedimentary facies, sandstone thin section and detrital zircon U−Pb age, it was suggested that the Jurassic and Cretaceous sedimentary rocks in the thrust−fold belt of the northern Qaidam Basin experienced large−scale sediment recycling and were one of the important provenances of the Cenozoic strata in the basin; Then, the fission−track analyses of detrital apatite show that the Cenozoic sedimentary rocks in the northern margin of the Qaidam basin have experienced significant recycling at 9−7 Ma; After about 3 Ma, with fold−thrusting propagating into the basin center, the uplifted sedimentary rocks in the northern basin experienced recycling, which form the important provenance of the Quaternary lakes within the center of the Qaidam Basin and of the Quaternary loess deposits in China Loess Plateau.
Highlights:(1) The Jurassic, Cretaceous and early Cenozoic strata in the thrust−fold belt of the northern margin of the Qaidam Basin were the important provenances of the late strata in the basin; (2) The Cenozoic sedimentary rocks in the northern margin of the Qaidam basin have experienced twice significant sediment recycling at 9−7 Ma and 3 Ma.
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1. 引 言
“云贵煤炭基地”是中国南方的大型煤炭基地，主要分布于云南省中东部——贵州省中西部地区（丁易，2007），受地形限制，普遍存在煤矿与耕地交错分布的情况，随着煤炭产业的发展，引发的环境问题也逐步凸显（丁振华等，2009；Wang et al., 2020；李继华等，2021），在煤矿开采、运输、洗选、燃煤、煤矸石堆存过程中，重金属通过淋滤、废水排放、粉尘沉降等途径进入周边耕地，改变土壤理化性质，使得矿山周边耕地土壤表现出重金属污染特征（庞文品等，2016；吴先亮等，2018；Pan et al., 2021；李强等，2023），造成土壤质量恶化，引发农作物重金属污染，对人体健康造成危害（姚成斌等，2021；宋绵等，2022；欧灵芝等，2023）。
为减少土壤重金属污染对粮食安全、人体健康安全的影响，重金属污染评价及来源分析成为了实现该目标的重要前提（赵家印等，2022）。重金属污染评价的方法包括单因子污染指数法、内梅罗指数法、污染负荷指数法和潜在生态风险指数法等（Joanna et al., 2018）；污染来源分析方法包括相关性分析、聚类分析、主成分分析、正定矩阵因子分析（PMF）模型等（薛志斌等，2018；尹芳等，2021；蒋玉莲等，2023）。由于土壤污染来源和污染过程具有复杂性，使得单一的污染评价方法和来源解析方法具有一定的局限性，结果无法满足需求。因此，将多种方法配合使用，可以使各方法得到的结果相互支持印证，提高污染评价和来源解析结果的可靠性和合理性（于旦洋等，2021）。
以云南省东部典型煤矿区土壤为研究对象，开展样品采集和分析工作，定量描述土壤重金属污染情况，通过统计分析、空间分布规律分析、主成分分析以及PMF模型等多种定性定量分析工具，开展重金属污染源识别和定量解析工作。研究成果可为地方政府掌握土壤污染情况，出台合理控制措施提供数据支撑，也可为煤矿区耕地土壤重金属污染评价及来源解析工作提供参考。
2. 材料与方法
2.1 研究区概况
研究区位于云南省东部（图1），为“云贵煤炭基地”主要产煤区域，属南盘江上游，地理坐标为104°15′~104°20′E，25°43′~25°51′N，属于北温带山地季风湿润气候区，河流发育，地形切割剧烈，年平均温度14℃左右，降水丰富，四季温和。区内煤矿集中，土地利用类型以旱地为主，其次为林地、水田等。出露地层主要为二叠系茅口组、梁山组、峨眉山玄武岩、宣威组及三叠系飞仙关组，其中宣威组为区内产煤地层，岩性为含煤碎屑岩；飞仙关组为碎屑岩，早期产铜矿；茅口组为碳酸盐岩，梁山组为黑色碎屑岩，仅在研究区边缘出露。
2.2 样品采集与分析
2.2.1 样品采集
土壤样品采集时，每个采样点周围50~100 m范围内采集4个子样，采样深度为0~20 cm，混合均匀后组合成1件样品，平均采样密度为9点/km2。样品在室内通风处晾干，干燥过程中使用木棒捶打，防止结块，干燥后去除根系、石块等杂质，全部过10目尼龙筛，混合均匀后，采用四分法取样500 g以上，装入牛皮纸袋中密封，送往实验室进一步加工并分析。
2.2.2 分析测试
土壤样品测试单位为中国地质调查局昆明自然资源综合调查中心实验室。pH试样采用去除二氧化碳的新制备蒸馏水溶解，使用上海仪电科学仪器公司pH计（PHS−3C）测定；As试样采用王水消解，使用北京海光仪器有限公司原子荧光光度计（AFS−9800）测定；Hg试样采用王水消解，使用物化探研究所原子荧光分光光度计（XGY−1011A）测定；Cd、Cu、Pb试样采用HF−HNO3−HClO4消解，使用赛默飞世尔公司等离子质谱仪（iCAP QC）测定；Cr试样压片处理，使用德国PANalytical公司X射线荧光光谱仪（AxiosMAX）测定；Ni、Zn试样采用HNO3−HCl−HF−HClO4消解，使用赛默飞世尔公司电感耦合等离子体发射光谱仪（iCAP 6300）测定。本批次样品共插入60个国家一级标准物质控制分析的准确度，分别计算每种元素，每件标准物质，每次测定值与标准推荐值之间对数差（ΔlgC）控制分析准确度。元素分析方法的检出限、报出率、准确度、精密度等质量指标均满足《土地质量地球化学评价规范》（DZ/T 0295−2016）要求。
2.3 污染负荷指数
采用污染负荷指数评价土壤重金属污染程度（麦麦提吐尔逊·艾则孜等，2017），其计算公式为：
CFi=CiSi (1) P=n√CF1×CF2×⋅⋅⋅CFn (2) 式（1）、（2）中，CFi为土壤重金属i污染指数，Ci和Si分别重金属实测值和标准值，标准值（表1）选用云南省土壤背景值（魏复盛等，1990），P为某样点重金属污染负荷指数，n为该样点重金属污染物的个数。
表 1 土壤理化指标参比标准值Table 1. Reference standard value of soil physicochemical index元素
指标土地
类型风险筛选值/(mg/kg) 管制值/(mg/kg) 云南省土壤
背景值/
(mg/kg)pH≤5.5 5.5＜pH≤6.5 6.5＜pH≤7.5 pH＞7.5 pH≤5.5 5.5＜pH≤6.5 6.5＜pH≤7.5 pH＞7.5 As 水田 30 30 25 20 200 150 120 100 18.40 其他 40 40 30 25 Cd 水田 0.3 0.4 0.6 0.8 1.5 2.0 3.0 4.0 0.22 其他 0.3 0.3 0.3 0.6 Cr 水田 250 250 300 350 800 850 1000 1300 65.20 其他 150 150 200 250 Cu 果园 150 150 200 200 — — — — 46.30 其他 50 50 100 100 Hg 水田 0.5 0.5 0.6 1.0 2.0 2.5 4.0 6.0 0.06 其他 1.3 1.8 2.4 3.4 Ni 不区分 60 70 100 190 — — — — 42.50 Pb 水田 80 100 140 240 400 500 700 1000 40.60 其他 70 90 120 170 Zn 不区分 200 200 250 300 — — — — 89.70 SOM — — — — — — — — — 3.89 pH — — — — — — — — — 5.70 注：云南省土壤背景值中pH无量纲、SOM单位为%；风险筛选值和管制值源自《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618−2018）。 Pz=m√P1×P2×⋅⋅⋅Pm (3) 式（3）中，Pz为综合污染负荷指数，m为研究区采样点个数。
污染负荷指数法分级标准为P或Pz≤1，为无污染；1＜P或Pz≤2，为轻微污染；2＜P或Pz≤3为中度污染；P或Pz＞3，重度污染。
2.4 潜在生态风险指数
采用Hakanson（1980）提出的潜在生态风险指数法评价土壤重金属的生态风险情况，定量划分重金属潜在生态风险。单一重金属潜在生态风险系数（E）计算公式如下：
Eir=Tir⋅(CidCil) (4) 式（4）中，Eir为给定重金属i的潜在生态风险系数；Cid为重金属i的实测含量；Cil为重金属i的云南省土壤背景值；Tir为重金属i的毒性响应系数。重金属毒性水平顺序为：Hg＞Cd＞As＞Pb=Cu=Ni＞Cr＞Zn，给出的毒性响应系数为：Hg=40、Cd=30、As=10、Pb=Cu=Ni=5、Zn=1和Cr=2（王昌宇等，2021）。综合潜在生态风险指数（RI）由各单一重金属潜在生态风险系数加和得到。土壤重金属潜在生态风险分级标准见表2。
表 2 土壤重金属潜在生态风险分级标准Table 2. Classification criteria of potential ecological risk of heavy metals in soil参数 取值范围 单一潜在生态风险等级 参数 取值范围 综合潜在生态风险等级 E E＜40 轻度 RI RI＜150 轻度 40≤E＜80 中等 150≤RI＜300 中等 80≤E＜160 强 300≤RI＜600 强 160≤E＜320 很强 RI≥600 很强 E≥320 极强 2.5 PMF模型
PMF模型是由Paatero and Tapper（1994）提出的基于因子分析技术的一种源解析方法，通过最小二乘法和迭代计算，不断分解受体样本矩阵从而得到最优解（孙锐等，2021），求解过程中对因子载荷和因子得分均作非负约束，使得到的源成分谱和源贡献率具有可解释性和明确的物理意义（Chueinta et al., 2000），计算公式为：
Xij=p∑K=1gikfkj+eij (5) Q=n∑i=1m∑j=1(xij−p∑k=1gikfkjuij)2 (6) Unc=0.1C+MDL/3 (7) 式（5）、（6）和（7）中，Xij为第i个样品第j种元素浓度矩阵；fkj为第k个源第j种重金属浓度矩阵；gik为第k个源对第i个样品的贡献率；eij为残差矩阵；uij为第i个样品第j种重金属的残差矩阵。因子贡献和分布由PMF模型计算得出，Q为最小化目标函数，Unc为第i个样品第j种重金属的不确定度（Reff et al., 2007），C为某点土壤中元素含量，MDL为元素检测方法的检出限。
3. 结果与讨论
3.1 土壤理化指标
研究区土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn、SOM和pH的统计结果见表3。土壤pH平均值为5.39，整体呈酸性，低于云南省土壤背景值。SOM含量平均值是云南省土壤背景值的1.20倍。Cr、Cu、Cd、Ni、Zn和Hg含量平均值和中位数均超过云南省土壤背景值，其含量平均值分别为云南省土壤背景值的3.89、3.60、3.09、1.92、1.62和1.17倍。对比土壤风险筛选值和管制值，除Hg、Pb外，Cd、Cu、Cr、Ni、Zn和As超过风险筛选值的比例分别为94.97%、93.96%、91.35%、79.28%、3.42%和3.22%，仅有部分样点As、Cd含量超过管制值，比例分别为0.20%、1.41%。
表 3 土壤理化指标数理统计Table 3. Mathematical statistics of soil physicochemical indexes元素指标 最大值/
(mg/kg)最小值/
(mg/kg)中位数/
(mg/kg)平均值/
(mg/kg)标准偏差/
(mg/kg)变异系数/
%超云南省土
壤背景值%超风险筛选值/
%超管制值/
%As 556.00 0.88 5.14 10.05 28.16 280.19 9.46 3.22 0.20 Cd 8.75 0.13 0.57 0.68 0.67 98.09 99.60 94.97 1.41 Cr 577.00 123.00 223.00 253.91 95.15 37.47 100.00 91.35 0 Cu 1344.00 42.80 155.00 166.70 124.22 74.52 99.40 93.96 0 Hg 0.77 0.01 0.06 0.07 0.06 91.92 40.85 0 0 Ni 168.00 38.30 80.50 81.49 15.07 18.50 99.60 79.28 0 Pb 66.10 7.71 24.30 25.24 7.54 29.86 3.62 0 0 Zn 250.00 70.90 144.00 145.21 27.75 19.11 98.19 3.42 0 SOM 20.26 0.34 4.24 4.67 23.38 50.10 56.94 — — pH 8.19 3.84 5.10 5.39 0.86 15.95 29.58 — — 注：最大值、最小值、中位数、平均值、标准偏差中pH无量纲；SOM单位为%。 变异系数为标准偏差与平均值的比值，变异系数越大，可能受到人类活动影响越强（刘同等，2022）。从变异系数来看，研究区土壤重金属空间分布为中度至高度变异，其中As、Cd、Hg和Cu变异系数分别为280.19%、98.09%、91.92%和74.52%，空间分异明显。变异系数顺序为As＞Cd＞Hg＞Cu＞Cr＞Pb＞Zn＞Ni。
3.2 空间分布特征
使用ArcGIS中反距离权重法对土壤重金属进行插值分析，空间分布如图2所示。As、Cd、Hg的空间分布有较大的相似性，相对高值区主要呈点状分布在后所镇东部、外后所村东南部，与研究区内出露的茅口组、梁山组等地层分布区耦合，Pb的相对高值区部分与As、Cd、Hg一致，其他相对高值区呈点状零散分布在研究区内。Cu的相对高值区主要呈点状分布在外后所村南部至大庆一带，为飞仙关组分布区。Cr、Ni的部分相对高值区分布较相似，在后所镇东部至大庆东部一带，为飞仙关组分布区，Ni的其他相对高值区分布在峨眉山玄武岩分布区。Pb的相对高值区除在碳酸盐岩分布区出现外，还分布在主要运煤道路及村庄周边。Zn的相对高值区主要分布在峨眉山玄武岩和宣威组分布区。整体来看，地质背景对研究区重金属空间分布影响十分明显，这与李丽辉和王宝禄（2008）研究结果一致。前人研究表明，土壤还可能受到农业生产、人类生活、燃煤取暖、煤矿开采和交通运输等影响（李伟等，2022；秦元礼等，2022）。
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图 2 滇东典型煤矿区土壤重金属分布及地层分布Figure 2. Distribution of heavy metals in soil and strata in typical coal mining areas of eastern Yunnan Province3.3 土壤重金属污染评价
3.3.1 污染负荷指数评价
研究区污染负荷指数（P）在0.79~4.73，平均值为1.46，空间分布特征见图3。评价结果显示，研究区土壤以轻微污染为主，占91.75%，其次为中度污染和重度污染分别占3.82%、1.01%，无污染仅占3.42%。茅口组和梁山组分布区与中度、重度污染区耦合，对污染负荷指数影响较大。综合污染负荷指数为1.43，整体表现为轻微污染。
3.3.2 潜在生态风险指数评价
研究区土壤单一重金属潜在生态风险系数（Eri）见图4，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的潜在生态风险系数的平均值分别为5.46、92.68、7.79、18.00、44.74、9.59、3.11和1.62，潜在生态风险较大的元素为Cd，其次为Hg。其中Cd以中等生态风险为主，其次为强生态风险，分别占50.30%、42.25%，轻度生态风险仅占3.22%，很强和极强生态风险分别占2.62%、1.61%。Hg以轻度生态风险为主，其次为中等生态风险，分别占49.70%、43.26%，少量强、很强和极强生态风险，分别占4.63%、2.01%、0.40%。Cu以轻度生态风险为主，少量中等、强生态风险，分别占97.38%、1.01%、1.61%。As、Cr、Ni、Pb、Zn潜在生态风险系数均小于40，生态风险较小。
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图 4 土壤重金属单一潜在生态风险系数Figure 4. Single potential ecological risk coefficient of soil heavy metals土壤重金属综合潜在生态风险指数（RI）空间分布情况（图5a）显示，研究区以中等生态风险为主，其次为轻度生态风险，其中中等、轻度、强和很强生态风险比例分别为55.53%、39.84%、3.02%和1.61%。统计8种重金属对RI的贡献率，结果（图5b）显示：As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的贡献率分别为2.64%、48.97%、4.85%、10.66%、23.90%、6.08%、1.88%和1.01%。其中Cd贡献率最高，其次为Hg。Cd、Hg本身毒性较高，并且在土壤中含量普遍超过风险筛选值，潜在生态风险较高。结合Cd、Hg空间分布来看，研究区边缘的强、很强生态风险区主要受到Cd、Hg影响，与涂春霖等（2023）对滇东典型煤矿区小流域沉积物重金属评价结果基本一致。
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图 5 土壤重金属综合潜在生态风险指数空间分布（a）与土壤重金属贡献率（b）Figure 5. Spatial distribution of comprehensive potential ecological risk index of soil heavy metals (a) and contribution rate of soil heavy metals (b)3.4 来源解析
3.4.1 相关性分析
相关性分析是判断元素来源的重要方法，元素间相关系数越大，来自于同一污染源的可能性越大。通过表4可知，As–Hg、Cd–Hg和Ni–Zn显著正相关（P＞0.01），相关系数分别为0.65、0.52和0.55，说明As–Hg、Cd–Hg、Ni–Zn部分来源一致，对土壤中该元素组合贡献较高。Ni–Cr显著正相关（P＞0.01），但相关系数较小，仅为0.45，结合元素空间分布特征，Cr−Ni分布具有一定的相似性和差异性，导致二者相关系数较小。SOM与Pb显著正相关（P＞0.01），相关系数为0.41。pH与重金属之间相关系数均比较小。
表 4 土壤理化指标相关性分析Table 4. Correlation analysis of soil physicochemical indexes元素指标 As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn SOM pH As 1 Cd 0.29 1 Cr 0.09 0.19 1 Cu −0.10 0.11 0.21 1 Hg 0.65** 0.52** 0.07 −0.08 1 Ni −0.07 0.03 0.45** 0.12 −0.15 1 Pb 0.22 0.30 0.02 −0.09 0.38** −0.25 1 Zn −0.05 0.16 −0.03 0.03 −0.01 0.55** −0.01 1 SOM −0.04 0.13 −0.19 0.01 0.23 −0.28 0.41** 0.08 1 pH 0.17 0.26 0.14 0.04 0.15 −0.12 0.14 −0.05 0.08 1 注：** 在 0.01 级别（双尾），相关性显著。 3.4.2 主成分分析
主成分分析是通过降维的方式，找出几个综合变量代替原有众多变量，使综合变量尽可能代表原来变量的信息，是有效解析土壤重金属来源的方法（杨玲等，2022）。如表5所示，使用最大方差法对成分矩阵进行旋转，提取出5个特征值大于1的主成分，累积贡献率达到86.56%，可以较好地解释原有变量信息。
表 5 土壤重金属主成分分析结果Table 5. Principal component analysis results of heavy metals in soil元素 成分 1 2 3 4 5 As 0.90 −0.08 0.06 −0.03 −0.11 Cd 0.51 0.23 0.08 0.50 0.32 Cr 0.07 −0.01 0.96 0.06 0.13 Cu −0.07 0.00 0.11 −0.06 0.95 Hg 0.86 −0.02 −0.02 0.30 −0.01 Ni −0.07 0.71 0.57 −0.25 0.00 Pb 0.13 −0.09 −0.01 0.91 −0.12 Zn −0.01 0.96 −0.08 0.06 0.02 特征值 1.85 1.48 1.28 1.26 1.06 贡献率/% 23.15 18.49 16.02 15.20 13.20 累积贡献率/% 23.15 41.64 57.66 73.36 86.56 第一主成分中As、Hg和Cd载荷量较大，分别为0.90、0.86和0.51，As、Cd、Hg部分相对高值区空间分布相似，与茅口组、梁山组分布区耦合，其中茅口组为碳酸盐岩，梁山组为黑色页岩，前人研究显示，碳酸盐岩和黑色页岩在风化成土过程中往往导致重金属富集，是重金属空间分布出现相对高值区的重要影响因素（张国涛等，2016；马宏宏等，2020；陈梓杰等，2021）。除相对高值区外，其他区域As、Hg空间分布较为均匀，可能受到广泛均匀的大气沉降影响。前人研究显示，区内煤层受玄武岩影响，煤炭中As含量较高（聂爱国和谢宏，2004），且区内煤炭工业发达，生产过程中需要大量的煤炭作为燃料和原料，燃煤时产生大量含有As、Cd、Hg等重金属的烟气飞灰（郭胜利等，2015），且煤炭运输过程中产生的灰尘、汽车尾气也含有重金属（刘鹏等，2019），这些物质进入大气中，通过沉降作用进入土壤，导致土壤重金属累积。因此推测As、Hg主要受到大气沉降影响，Cd部分受到大气沉降影响。第一主成分为大气沉降源，贡献率为23.15%。
第二主成分中Zn、Ni载荷量较大，分别为0.96、0.71。Ni分布较均匀，空间上相对高值区与飞仙关组和峨眉山玄武岩地层分布区耦合，Zn相对高值区与峨眉山玄武岩和宣威组分布区耦合。研究显示，玄武岩与其发育土壤中的Cr、Cu、Ni、Zn等微量元素间具有较好的继承性（吴月照和潘懋，1993），宣威组物质主要来源于峨眉山玄武岩风化碎屑（Zhang et al., 2010）。因此推测Zn主要受到峨眉山玄武岩影响，Ni部分受峨眉山玄武岩影响。第二主成分为峨眉山玄武岩自然源，贡献率为18.49%。
第三主成分中Cr、Ni载荷量较大，分别为0.96、0.57，Ni在第二、三主成分均有较大载荷。Cr空间分布特征与飞仙关组套合，研究显示，飞仙关组岩石重矿物中有大量碎屑铬尖晶石，物质来源于晚二叠世峨眉山高钛玄武岩，可见土壤中高Cr、Ni含量与岩石中存在的碎屑铬尖晶石有关（肖高强等，2021）；Ni、Cr相对高值区分布特征在飞仙关组分布区具有相似性。综合第二主成分分析结果，推测Cr主要受到飞仙关组碎屑岩影响，Ni主要受到飞仙关组碎屑岩和峨眉山玄武岩共同影响。第三主成分为碎屑岩自然源，贡献率为16.02%。
第四主成分中Pb、Cd和Hg载荷量较大，分别为0.91、0.50、0.30，Cd在第一、四主成分均有较大载荷。Pb与Cd、Hg部分相对高值区空间分布相似，均在茅口组、梁山组分布区，除此之外，其它相对高值区与人类生活区和农业活动区较为套合。野外调查发现研究区化肥和农家肥配合施用，农家肥用量较大；生活垃圾和生活污水水集中处理能力还不足。研究显示，肥料（化肥、农家肥）均含有重金属，由于近年对化肥生产严格管控，化肥中重金属含量低于国家肥料相关标准，农家肥成为农田土壤重金属主要来源之一（童文彬等，2020；徐兴阳等，2020），燃煤取暖的煤渣、生活垃圾和生活污水也含有重金属元素（倪琳等，2020；苏辉跃等，2022），生活垃圾受降水淋滤作用，淋滤液汇入地表径流进入土壤，煤渣和生活污水直接倾倒进入土壤。综合第一主成分分析结果，推测Cd、Hg主要受到大气沉降源和农业及生活复合源共同影响，Pb主要受到农业和生活复合源影响。第四主成分为农业与生活复合源，贡献率为15.20%。
第五主成分中Cu载荷量较大，为0.95。Cu在研究区内超过云南省A层土壤算术均值，相对高值区呈点状沿飞仙关组地层分布，附近曾有铜矿开采，野外调查也发现沿飞仙关组地层分布的炼铜废渣，部分可见铜矿物，是导致相对高值区出现的主要原因。研究显示，峨眉山玄武岩中Cu含量较高，风化碎屑为宣威组物质主要来源，玄武岩分布区土壤中Cu受地层控制明显（贺灵等，2021），因此推测Cu主要受到地质背景和早期铜矿开采冶炼影响。第五主成分为早期炼铜废渣与自然复合源，贡献率为13.20%。
3.4.3 PMF模型解析
使用PMF模型进行污染源解析，剔除了可能影响解析结果的异常值（魏迎辉等，2018）。将浓度和不确定度导入PMF模型，信噪比（S/N）大于6，默认为“Strong”，不断调整因子数量，当因子数量为6时，Q值（1797.32）与理论Q值（1829.13）接近，两者间差值小于10%（蒋玉莲等，2023）。选择6因子时，Pb的r2（数据拟合度）为0.54，其他元素r2均大于0.70，其中As、Cd、Cu、Hg达到0.90以上，说明所选因子数量能够较好解释原有数据包含的信息，解析效果较好。
各因子中元素贡献率及浓度见图6。因子1对Cu、Cr、Ni和Zn贡献较大，分别为63.84%、22.56%、12.55%和10.45%，Cu相对高值区主要分布在早期铜矿冶炼场地周边，且在玄武岩和宣威组中含量较高，因此推测因子1为早期炼铜废渣与自然复合源，贡献率为15.92%。
因子2对Cd、Pb和Zn的贡献率较高，分别为67.88%、55.48%和30.71%。因子2中Cd、Pb含量及贡献率均超过其他因子，空间分布特征与农业活动区和人类生活区耦合，受到人类活动影响。徐兴阳等（2020）研究发现昆明烟区不同种类农家肥中Cd含量为0.59~2.40 mg/kg，Pb含量为20.00~36.10 mg/kg；陈其永等（2022）对2000—2018年我国大气重金属沉降通量时空变化特征进行了研究，发现我国大气中Cd、Pb年通量分别为0.48 mg/(m2·a)、23.37 mg/(m2·a)，由农家肥输入土壤的重金属年通量高于大气沉降物，考虑该因子对人类生活影响较大的Hg贡献非常低，因此推测因子2为农业源，贡献率为23.20%。
因子3对Cr、Ni的贡献率较高，分别为52.19%、28.88%，研究显示，飞仙关组碎屑岩中大量铬尖晶石为土壤中Cr重要来源（肖高强等，2021），且Cr、Ni空间分布特征在飞仙关组区具有相似性，因此推测因子3为碎屑岩自然源，贡献率为14.40%。
因子4对As的贡献率较高，为80.60%，研究区内煤层受玄武岩影响，煤炭中As含量较高（丁振华等，2009），野外调查走访发现早期炼铜活动和现今工业活动均使用本地煤炭作为燃料，燃烧过程中As被大量释放到大气中，通过沉降作用进入土壤。土壤对砷的吸附主要依靠正电荷与带负电荷的As络阴离子相互作用实现，SOM作为土壤中普遍存在的带负电荷胶体与正电荷反应优先于As络阴离子（翁焕新等，2000），研究区土壤中SOM含量平均值高于云南省土壤背景值，导致As被土壤吸附较少，使得As平均含量低于云南省土壤背景值，因此推测因子4为大气沉降源，贡献率为13.27%。
因子5对Zn、Ni和Cu贡献率较高，分别为45.79%、39.33%和26.31%，研究显示，玄武岩与其发育土壤中的Cr、Cu、Ni、Zn等微量元素间具有较好的继承性（吴月照和潘懋，1993），因此推测因子5为峨眉山玄武岩自然源，贡献率为17.70%。
因子6对Hg、Pb贡献率较高，分别为70.29%、21.52%，Hg、Pb部分相对高值区与茅口组与梁山组分布区耦合，部分相对高值区又与人类生活区耦合。一般认为Hg与化石燃料使用和含汞现代工业产品相关（Qiu et al., 2006；李伟等，2022），研究区内居民取暖、做饭还经常使用煤炉，Hg易挥发，随烟尘飘散（倪琳等，2020），沉降在人类生活区周边。因此推测因子6为生活源，贡献率为15.52%。
对比主成分分析结果来看，两种源解析方法均表明地质背景是研究区土壤重金属主要来源，其次为农业活动和大气沉降。
4. 结 论
（1）土壤pH平均值为5.39，以酸性为主，SOM含量平均值是云南省土壤背景值的1.20倍，Cr、Cu、Cd、Ni、Zn和Hg含量平均值和中位数均超过云南省土壤背景值。除Hg、Pb外，Cd、Cu、Cr、Ni、Zn和As在部分样品中含量超《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618−2018）中风险筛选值，仅有部分样点As、Cd含量超管制值。
（2）污染负荷指数法评价结果显示，研究区土壤重金属主要为轻微污染，占91.75%，其次为中度污染和重度污染分别占3.82%、1.01%，无污染仅占3.42%。研究区综合污染负荷指数为1.43，呈现轻微污染，中度、重度污染区与茅口组和梁山组等地质高背景区耦合，受其影响明显。潜在生态风险指数法评价结果显示，研究区土壤重金属以中等生态风险为主，其次为轻度生态风险，分别占55.53%、39.84%。Cd、Hg为主要生态风险因子。
（3）主成分分析结果显示，研究区土壤重金属来源主要有5种，分别为大气沉降源，峨眉山玄武岩自然源、碎屑岩自然源、农业与生活复合源和早期炼铜废渣与自然复合源。PMF模型解析结果显示，研究区土壤重金属来源主要有6种，分别为大气沉降源、峨眉山玄武岩自然源、碎屑岩自然源、农业源、生活源和早期炼铜废渣与自然复合源。主成分分析与PMF模型解析在结果上趋于一致，即地质背景是研究区土壤重金属主要来源，其次为农业活动和大气沉降，建议加强相关污染土地的监测和管理，减少农家肥不合理施用，强化煤炭工业污染排放监管。
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图 1 盆地沉积物再旋回作用模式图（据Garver et al., 1999修改）
tc—通过封闭温度的时间；td—沉积时间；te—到达地表的时间；通常假设td=te；A和Z分别指磷灰石和锆石；t1—t4为碎屑磷灰石或锆石记录的冷却年龄
Figure 1. Schematic sediment recycling model within basin (modified from Garver et al.,1999)
tc—The time through the closure temperature; td—Deposition time; te—The time arrived at the surface; It is generally assumed that td=te; A and Z refer to the apatite and zircon, respectively; t1−t4 is the cooling age recorded by the detrital apatite or zircon
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图 2 研究区和采样位置图
a—柴达木盆地及其周围地区数字高程模型图；b—柴北缘廊带剖面（A−A′）的高程图，其中蓝线代表10条高程剖面的平均值，上、下黑线分别是高程最大值与最小值；c—大红沟剖面及其周缘地区地质图及采样剖面
Figure 2. Location maps of the study area and sampling sites
a−Digital elevation model (DEM) of the Qaidam Basin and its surrounding areas; b−Elevation map of the corridor section (A−A') in the northern Qaidam Basin margin. The blue line represents the average of the 10 elevation profiles, and the upper and lower black lines are the maximum and minimum elevation, respectively; c−Geologic map and sampling sites of the Dahonggou section and its surrounding areas
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图 3 大红沟剖面地层序列（a）与代表性野外露头照片（b~g）（DH−19−1为样品编号）
Figure 3. Stratigraphic sequence (a) and representative field outcrop photos of the Dahonggou section (b−g) (DH−19−1 is the sample ID)
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图 4 泥岩的主微量元素UCC （Taylor and McLennan, 1985）标准化图解（a, b）与稀土元素球粒陨石（Palme, 1988）标准化图解（c）
Figure 4. UCC−normalized distributions (Taylor and McLennan, 1985) of major elements and trace elements (a, b) and Chondrite−normalized distributions (Palme, 1988) of rare earth elements of mudstones (c)
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图 5 大红沟剖面8件样品的正交偏光显微照片（a~h）
Figure 5. Crossed polarization microphotos (a−h) of 8 samples in the Dahonggou section
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图 6 柴北缘砂岩碎屑颗粒的石英−长石−岩屑三角图
构造源区划分来自Dickinson （1985）
Figure 6. Q−F−L ternary diagrams of framework grains of sandstones in the northern Qaidam Basin margin
The division of tectonic source areas comes from Dickinson (1985)
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图 7 砂岩样品的重矿物组合和ZTR（锆石、电气石、金红石）指数变化
Figure 7. Heavy mineral assemblages and ZTR (zircon−tourmaline−rutile) index of sandstone samples
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图 8 代表性样品（DH−19−1、3、5）的X射线衍射谱图（使用乙二醇饱和方法）
Figure 8. X-ray diffraction patterns of the representative samples (DH−19−1、3、5)
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图 9 黏土矿物组成及相对含量分布图
Figure 9. The composition and relative content of different clay minerals in the Dahonggou section
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图 10 中生代剖面（a; Yu et al., 2017; Lu et al., 2019; 曾旭等，2019）、新生代剖面（b; 刘永江等，2012; Bush et al., 2016; Wang et al., 2017; 王晔桐等，2019），以及南祁连山（c; Gehrels et al., 2003, 2011; Menold et al., 2009; Chen et al., 2012）的碎屑锆石U−Pb年龄谱对比
黄色阴影条表示碎屑锆石U−Pb年龄分布的主要峰值；图a、b的峰值年龄依次为300~200 Ma，500~380 Ma，1000~800 Ma，1.9~1.7 Ga和2.5~2.3 Ga
Figure 10. Comparison of U−Pb age spectra of detrital zircon in the Mesozoic sections (a; Yu et al., 2017; Lu et al., 2019; Zeng Xu et al., 2019), the Cenozoic sections (b; Liu Yongjiang et al., 2012; Bush et al., 2016; Wang et al., 2017; Wang Yetong et al., 2019) and the southern Qilian Shan (c; Gehrels et al., 2003, 2011; Menold et al., 2009; Chen et al., 2012)
The yellow shaded bars represent the major peak of U−Pb age distribution of detrital zircons; (a−b) The major populations are 300−200 Ma, 500−380 Ma, 1000−800 Ma, 1.9−1.7 Ga and 2.5−2.3 Ga
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图 11 大红沟剖面（a; Wang et al., 2017）和怀头塔拉剖面（b; Pang et al., 2019）碎屑磷灰石裂变径迹（AFT）峰值年龄图
P1、P2和P3分别代表了最年轻的、中等的和最老的碎屑颗粒峰值年龄；具体剖面位置见图2
Figure 11. Peak ages of detrital apatite fission track (AFT) in the Dahonggou section (a, Wang et al., 2017) and the Huaitoutala section (b, Pang et al., 2019)
P1, P2 and P3 represent the youngest, the middle and the oldest population peak ages, respectively. See Fig. 2 for section sites
表 1 大红沟剖面泥岩样品的主量元素含量（%）
Table 1 Major element contents (%) of mudstone samples in the Dahonggou section
样品号 深度/m SiO2 TiO2 Al2O3 Fe2O3 MnO MgO CaO Na2O K2O P2O5 DH−19−1 2601.4 53.1 0.7 17.4 7.5 0.06 2.8 4.9 1.4 3.5 0.15 DH−19−3 3002.8 57.1 0.7 15.9 6.1 0.06 3.1 3.7 2.0 3.4 0.13 DH−19−5 3323.9 64.4 0.7 13.1 5.0 0.06 2.3 3.4 2.2 2.6 0.13 DH−19−7 3708.8 50.6 0.6 13.1 5.5 0.13 2.9 10.0 1.9 2.8 0.16 DH−19−9 4102.5 51.7 0.8 17.0 6.3 0.07 3.3 6.2 1.5 3.4 0.13 DH−19−11 4342.5 61.3 0.6 11.4 4.3 0.09 1.9 7.2 2.1 2.2 0.14 DH−19−13 4577.0 59.9 0.7 14.4 6.4 0.07 2.9 3.8 2.1 3.0 0.14 DH−19−15 4856.0 61.7 0.6 15.1 5.9 0.08 2.5 2.7 1.7 3.0 0.14 DH−19−17 5269.6 52.6 0.7 16.1 6.7 0.11 3.1 5.9 2.0 3.2 0.14 UCC 65.9 0.5 15.2 4.5 0.07 2.2 4.2 3.9 3.4 0.20 注：UCC数据来自Taylor and McLennan (1985)。 
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表 2 大红沟剖面泥岩样品的微量元素含量与比值
Table 2 Trace element contents and ratio of mudstone samples in the Dahonggou section
样品号 深度/m 元素含量/10−6 比值 V Cr Co Zn Rb Sr Ba Th U Zr Sc Rb/Sr Th/Sc DH−19−1 2601.4 127 89 17.3 109 153.0 151.5 445 16.8 2.8 159 16.0 1.01 1.05 DH−19−3 3002.8 118 87 18.0 100 160.5 188.0 505 19.0 5.9 193 14.6 0.85 1.30 DH−19−5 3323.9 95 75 13.1 75 122.0 168.0 431 15.5 3.6 280 11.1 0.73 1.39 DH−19−7 3708.8 98 72 14.3 82 126.5 262.0 1090 14.6 3.2 162 11.6 0.48 1.25 DH−19−9 4102.5 130 95 20.9 110 154.0 209.0 461 18.2 4.5 163 15.9 0.74 1.14 DH−19−11 4342.5 80 61 11.0 61 98.4 184.5 477 11.3 2.9 209 9.0 0.53 1.26 DH−19−13 4577.0 111 85 16.6 89 130.5 171.0 472 14.2 3.3 165 12.9 0.76 1.10 DH−19−15 4856.1 110 81 17.0 88 136.5 153.0 457 14.3 3.7 173 13.0 0.89 1.10 DH−19−17 5269.6 132 83 17.6 97 141.0 166.5 487 15.1 3.8 137 13.7 0.85 1.10 UCC 60 35 10.0 71 112.0 350.0 550 10.7 2.8 190 11.0 注：UCC数据来自Taylor and McLennan (1985)。
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表 3 大红沟剖面泥岩样品的稀土元素含量与比值
Table 3 Rare earth element contents and ratio of mudstone samples in the Dahonggou section
样品号 深度/m 元素含量/10−6 比值 La Ce Pr Nd Sm Eu Tb Gd Dy Ho Er Tm Lu Yb Eu/Eu* DH−19−1 2601.4 41.1 85.0 9.4 33.7 6.6 1.3 0.9 6.1 5.4 1.1 2.9 0.5 0.5 2.8 0.62 DH−19−3 3002.8 46.2 93.1 10.6 37.2 7.3 1.4 1.0 6.4 5.7 1.2 3.4 0.5 0.5 3.1 0.62 DH−19−5 3323.9 41.6 87.0 9.6 35.4 7.0 1.3 1.0 6.6 5.9 1.2 3.4 0.5 0.5 3.4 0.59 DH−19−7 3708.8 40.7 80.0 8.7 31.2 6.0 1.2 0.8 5.7 5.0 1.0 2.9 0.5 0.4 2.7 0.59 DH−19−9 4102.5 45.5 91.5 9.8 37.0 6.8 1.4 1.0 6.4 5.2 1.1 3.0 0.5 0.5 2.9 0.64 DH−19−11 4342.5 33.9 67.1 7.6 28.1 5.3 1.1 0.8 5.1 4.5 0.9 2.7 0.4 0.4 2.5 0.62 DH−19−13 4577.0 33.8 69.0 7.9 28.9 5.6 1.1 0.8 5.3 4.5 0.9 2.7 0.4 0.4 2.5 0.62 DH−19−15 4856.1 36.0 78.6 8.4 30.3 5.9 1.2 0.8 5.7 4.6 1.0 2.7 0.4 0.4 2.5 0.61 DH−19−17 5269.6 36.1 76.4 8.1 29.6 5.7 1.1 0.8 5.4 4.7 0.9 2.7 0.4 0.4 2.4 0.61 注：Eu/Eu*=Eu(N) /0.5(Sm(N)+Gd(N))，N表示球粒陨石标准化，数据来自Palme (1988)。
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表 4 大红沟剖面8件砂岩的碎屑颗粒组成
Table 4 Detrital framework grain composition of 8 sandstones in the Dahonggou section
样品号 深度/m 石英(Qt) 长石(F) 岩屑(L) Qt/% F/% L/% DH−19−4 3002.8 257 27 59 74.9 7.9 17.2 DH−19−6 3323.9 258 10 32 86.0 3.3 10.7 DH−19−8 3708.8 247 18 35 82.3 6.0 11.7 DH−19−10 4102.5 225 25 50 75.0 8.3 16.7 DH−19−12 4342.5 223 21 56 74.3 7.0 18.7 DH−19−14 4577.0 249 13 38 83.0 4.3 12.7 DH−19−16 4856.1 241 20 39 80.3 6.7 13.0 DH−19−18 5269.6 250 16 41 81.4 5.2 13.4
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表 5 大红沟剖面砂岩重矿物含量（%）
Table 5 Heavy mineral contents (%) of sandstones in the Dahonggou section
样品号 深度/m 锆石 磷灰石 金红石 锐钛矿 榍石 白钛石 蓝晶石 绿帘石 电气石 石榴石 辉石 钛铁矿 褐铁矿 磁铁矿 角闪石 DH−19−2 2601.40 13.20 6.02 1.50 1.50 0.50 11.28 N 4.17 0.13 6.38 N 23.70 21.48 10.13 N DH−19−4 3002.76 8.79 2.66 1.40 0.22 0.44 13.01 N 2.66 N 9.15 N 39.08 18.79 3.78 N DH−19−6 3323.86 5.97 5.22 0.75 0.05 2.39 5.04 0.33 23.88 0.25 14.28 0.25 17.48 23.88 N 0.25 DH−19−8 3708.76 8.62 4.31 2.21 0.53 7.82 8.94 2.31 18.31 0.42 14.93 0.56 12.39 16.06 1.49 0.99 DH−19−10 4102.48 5.54 4.28 1.68 0.63 2.24 7.92 0.14 22.04 0.73 21.30 1.71 3.91 7.59 1.42 18.85 DH−19−12 4342.54 5.23 1.42 3.27 N 7.19 7.29 6.86 16.93 0.40 17.13 1.21 12.90 14.71 0.94 4.43 DH−19−14 4577.02 2.49 2.85 1.97 0.15 4.31 7.53 8.33 12.60 0.64 19.44 0.21 16.24 21.36 0.53 1.28 DH−19−16 4856.05 7.65 1.26 1.98 0.63 4.32 11.34 1.08 10.82 1.30 14.42 0.15 20.33 19.47 5.10 0.10 DH−19−18 5269.57 2.32 0.77 2.17 N 1.55 4.18 10.68 18.05 1.09 22.80 1.36 10.72 13.43 4.65 5.16 注：表格中N指该处没有数据。
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表 6 大红沟剖面黏土矿物分析结果
Table 6 The results of clay minerals in the Dahonggou section
样品号 深度/m 伊蒙混层/% 伊利石/% 高岭石/% 绿泥石/% DH−19−1 2601.40 50 36 6 8 DH−19−3 3002.76 57 29 6 8 DH−19−5 3323.86 70 19 4 7 DH−19−7 3708.76 64 24 5 7 DH−19−9 4102.48 59 28 6 7 DH−19−11 4342.54 38 42 8 12 DH−19−13 4577.02 47 34 7 12 DH−19−15 4856.05 46 37 7 10 DH−19−17 5269.57 58 30 5 7
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