Assessment of cadmium accumulation in rice and risk on human health in the northeast Sichuan Province
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摘要:研究目的
重金属镉主要通过“土壤-植物”系统进入食物链进而影响人体健康，开展农作物镉积累研究对保障人类健康安全具有重要意义。
研究方法系统采集了四川省东北部南充市、巴中市、广安市等地的土壤及水稻样品，采用ICP-MS方法检测了土壤和水稻中的镉含量，并运用CART决策树和相关系数法进行了数据分析。
研究结果结果显示，川东北地区表层土壤镉含量相对较低，为0.071~0.92 mg/kg，平均0.254 mg/kg，几乎所有（99.9%）样品镉含量都低于标准限值；水稻（糙米）镉含量差异性较大，为0.002~0.803 mg/kg，平均0.076 mg/kg，超标率达14.0%；水稻镉超标区成人每日通过稻谷摄入的镉达90.4 μg/d，已超过允许摄入量标准60 μg/d。
结论土壤镉不超标而农作物镉超标的现象可能与土壤的低pH、低CaO、高SiO2等特点有关，这一认识对于指导区域内粮食安全生产具有重要指导意义。
创新点: 土壤和水稻综合调查发现土壤镉不超标但农作物超标的现象，CART和相关系数法分析了其原因。
Abstract:This paper is the result of agricultural geochemical survey engineering.
ObjectiveAs a heavy metal, cadmium (Cd) mainly enters the food chain through the "soil=plant" system and affects human health. It is great significant to study the accumulation of cadmium in crops to ensure human health and safety.
MethodsSoil and rice samples from Nanchong, Bazhong and Guang'an in the northeast Sichuan were collected. The cadmium content in soil and rice was analyzed by ICP=MS, and the data were statistically analyzed by CART decision tree and correlation coefficient methods.
ResultsThe research shows that the cadmium content of the soil in the northeast Sichuan is relatively low, ranging from the safety threshold. In contrast, the cadmium content of the rice (brown rice) varies from 0.002 to 0.803 mg/kg and with an average value of 0.076 mg/kg, 14.0% of which is above the safety threshold. The daily cadmium intake of adults reaches 90.4 μg/d in the region with excessive cadmium in rice, exceeding the permissible cadmium intake of 60 μg/d.
ConclusionsThe phenomenon that cadmium content does not exceed the safety threshold in soil but it does in rice may be related to the characteristics of low pH, low CaO and high SiO2 of the soil. This recognition is great significance for guiding grain production in this region. 0.071 to 0.92 mg/kg and with an average value of 0.254 mg/kg. The cadmium content of almost all (99.9%) soil samples is below
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1. 引言
自从日本富山县发现镉污染可能是“痛痛病”病因以来，镉的毒性就引发了人们的广泛关注（Friberg et al., 1974；赵伯阳，1983；王克跃等，1994；程金金等，2013）。镉主要通过“土壤-植物”系统进入食物链（Fergusson，1990），从而影响人体健康。因此，学者们对“土壤-水稻”系统中镉的运移规律进行了大量研究（Asami，1984；成杭新等，2012；潘杨等，2015；Zhou et al., 2018；Khaliq et al., 2019；王亚婷等，2020）。但这些研究主要聚焦于土壤污染区，对土壤镉含量相对低的地区关注较少。
在有关农作物对土壤镉的吸收评价中，多数学者采用线性模型进行拟合（吴启堂等，1994；金立新等，2008；Römkens et al., 2011；唐豆豆等，2018；熊婕等，2019）。其中，以弗兰德利希模型（Freundlich-Type Mode1）最为经典。然而，植物对土壤重金属的吸收往往是一个非线性的过程（Li et al，2004；Wang et al., 2018；Yang et al., 2020）。在机器学习的时代，学者们开始选择非线性模型开展农作物金属含量的吸收预测研究（Zhang et al., 2008；Wang et al., 2018；王院民等，2019；Yang et al., 2020）。
综合1∶20万水系沉积物测量结果显示，四川盆地内镉背景值低于盆地周缘山区（王永华，2019）。本文以盆地东北部为研究区，开展土壤含量相对较低地区的水稻镉预测和健康风险评价。
2. 研究区概述
研究区位于四川盆地东北部，地理坐标：30°7′~32°3′N，105°26′~ 107°45′E，面积约17901 km2，涉及南充市、广安市和巴中市下辖的13个区县（图 1）。研究区地势北高南低，北部以低山为主，南部则以浅丘为主。属典型的亚热带湿润季风性气候，四季分明。年平均气温17 ℃左右，年平均降水量1100 mm左右。无霜期290 ~ 320 d，日照时数年均1200 ~ 1500 h。
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图 1 研究区地质简图1—第四系；2—下白垩系统七曲寺组；3—白龙组；4—苍溪组；5—上侏罗统蓬莱镇组；6—遂宁组；7—中侏罗统沙溪庙组；8—水稻样品采样区：W01—平昌县界牌—笔山；W03—巴州区梁永—金碑；L01—蓬安县三坝—马回；L31—南部县铁佛塘—八尔湖；L32—岳池县黄龙及邻区Figure 1. Geological sketch map of the study area1-Quaternary; 2-Qiqusi Formation of Lower Cretaceous; 3 -Bailong Formation; 4 -Cangxi Formation; 5-Penglaizhen Formation of Upper Jurassic; 6-Suining Formation; 7-Shaximiao Formation of Middle Jurassic; 8-Rice sampling area: W01-Jiepai-Bishan, Pingchang; W03-Liangyong-Jinbei, Bazhou; L01-Sanba -Mashui, Peng'an; L31-Tiefutang-Ba'erhu, Nanbu; L32-Huanglong, Yuechi, and its adjacent areas研究区是“四川红层”的组成部分，主要出露侏罗纪—白垩纪地层。沙溪庙组（J2s）为紫红、紫灰色长石石英砂岩与粉砂岩、泥岩不等厚互层；遂宁组（J3sn）以砖红色泥（页）岩为主，夹粉砂岩、岩屑长石砂岩；蓬莱镇组（J3p）为灰紫色长石石英砂岩、粉砂岩、泥岩不等厚互层；苍溪组（K1cx）为砖红、紫灰色长石岩屑砂岩与黏土、粉砂岩不等厚互层；白龙组（K1b）为灰紫、黄灰色细粒长石石英砂岩夹黏土岩、粉砂岩；七曲寺组（K1q）为灰紫、紫红色厚—块状细粒长石石英砂岩与泥岩、粉砂岩互层（张建东等，2015）。
土壤类型以紫色土为主，占研究区面积的76.48%；其次为水稻土，占21.94%；少量黄壤和新积土。土地利用类型主要分为水田、旱地、乔木林地、灌木林地、其他林地、草地、城镇住宅用地、水域等几类。
3. 材料与方法
3.1 样品采集
根据行业标准《多目标区域地球化学调查规范（1∶250000）》（DZ/T0258-2014），网格化采集研究区内土壤样品，基本采样密度为1个点/km2，采样深度为0~20 cm，3~5点混合，共采集表层土壤样品18533件。原始样品干燥后用尼龙筛截取-0.8 mm（20目）粒级的样品，表层土壤样按每4 km2等重量组合成1件分析样品，共组合分析样品4629件（表 1）。
表 1 研究区土壤镉统计参数（mg/kg）Table 1. Statistical parameters of soil cadmium in study area (mg/kg)
同时完成平昌县界牌—笔山（W01）、巴州区梁永—金碑（W03）、蓬安县三坝—马回（L01）、南部县铁佛塘—八尔湖（L31）、岳池县黄龙及邻区（L32）等5个典型区的水稻样品采集（图 1）。样品采集过程中，选择种植面积大、成规模的、有一定种植年限的地块。以0.1~0.2 hm2为采样单元，在采样单元内选取10~20颗植株，采集稻穗，混合成样。共采集水稻样品171件（表 2，图 2）。
表 2 典型区水稻镉含量特征（mg/kg）Table 2. Statistical parameters of rice cadmium in typical area (mg/kg)
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图 2 研究区水稻镉的CART评价模型（自变量为土壤元素含量）Figure 2. CART assessment model of rice cadmium in study area(independent variables are elements in soil)3.2 样品分析测试
样品经四川省地质矿产勘查开发局成都综合岩矿测试中心分析测试。土壤样品烘干后混匀，并粉碎至0.074 mm（-200目）。土壤Cd采用ICP-MS分析，分析测试质量控制遵循行业标准（DZ/T0258—2014）的有关要求，检出限为0.03 mg/kg，报出率为100 %，合格率100 %。同时分析的还有CaO、pH、Ba等53项指标。
水稻测试糙米Cd含量。稻谷用四分法分样，用砻谷机脱壳成糙米，先用清水冲洗干净，再用去离子水冲洗3遍，晾干，用专用粉碎机无污染加工至粒度（约60目）。糙米Cd同样采用ICP-MS方法分析，检出限为0.0002 mg/kg，报出率为100 %，合格率100 %。
3.3 数学模型及方法
决策树是机器学习中有监督的分类方法。与其他方法相比，决策树具有结构简单、直观、容易理解、有较高的分类精度等优点。CART假设决策树是二叉树，内部节点属性的取值为“是”和“否”，左分支是取值为“是”的分支，右分支是取值为“否”的分支。CART算法采用基尼系数来选择划分规则，数据集D的基尼系数定义为：
其中：pk表示样本属于第k 类的概率。
基尼系数反映了从数据集D中随机抽取2个样本，2个样本不同类的概率。因此基尼系数越小，则数据集D的纯度越高。就整个决策树而言，可以用属性（变量）引起的基尼系数减小的程度（Mean Decrease Gini）来评估属性（变量）的重要程度。
以5个水稻采样区作为模型区建立数学模型。实际操作中在统计软件平台中完成决策树分类及预测过程，分类回归基于CRT增长方式。目标变量为稻谷镉是否超标，模型区镉超标则为1，不超标则为0，非模型区为空值；自变量为土壤样品所获得的54个元素（指标）。采用10%交叉验证，最大决策树深度为5层，父节点中的最小样本数为5，子节点中的最小样本数为2。
4. 结果与分析
4.1 土壤镉含量与环境评价
从表 1可知，川东北地区土壤Cd含量为0.071 ~ 0.92 mg/kg，平均为0.254 mg/kg，与成都地区相当（0.25 mg/kg），高于全国土壤（A层）背景值（0.097 mg/kg）。但低于盆地周缘的渝东南地区（0.37 mg/kg）和乌蒙山区（0.55 mg/kg）（成杭新等，2019；王永华等，2019），与水系沉积物地球化学图展布相一致（王永华，2019）。变异系数不大（< 0.5），为0.201，表明表层土壤Cd分布相对均匀。
根据《土壤环境质量》（GB15618—2018）有关要求对研究区土壤镉进行评价。结果显示，川东北地区土壤镉污染风险总体较低。4625件样品低于污染风险筛选值，占样品总数的99.9 %；4件样品高于污染风险筛选值，但低于污染风险管控值，仅占样品总数的0.1 %；无超过污染风险管控值样品。
4.2 水稻镉含量与安全评价
水稻（糙米）镉含量为0.002 ~ 0.803 mg/kg，平均0.076 mg/kg。与土壤Cd变异系数较小不同，水稻Cd变异系数较大，为1.779，说明水稻镉存在局部富集。总体上，水稻镉积集系数（水稻Cd/土壤Cd）不是很高，5个典型区平均为0.29。但典型区L01和W01偏高，分别为1.91和1.02；W03次之，为0.50；L32和L31最低，分别为0.13和0.03（表 2）。
《食品安全国家标准》（GB2762—2017）中，稻谷（以糙米计）镉限量指标为0.2 mg/kg。经评价，171件水稻样品中，24件样品超过标准限值，超标率14.0%。其中W01超标15件，超标率55.5%；W03超标5件，超标率16.7%；L01超标4件，超标率100%；L31和L32水稻镉均不超标。该区存在土壤含量不超标而水稻含量超标的现象，与洞庭湖区、浙江富阳、辽河流域等地的研究结果相一致（余涛等，2008；李志博等，2008；Zhao et al., 2009；成杭新等，2012）。
4.3 水稻镉吸收模型及预测
以5个水稻采样区为模型区，通过10%交叉验证的方式构建了CART决策树，分类结果如表 3和图 2所示。从表 3中可知，模型对171件样品中168件进行了正确分类，包括不超标样品146件，超标样品22件，模型正确率高达98.2%。
表 3 模型区CART分类结果Table 3. CART classification results in model area
将模型推广至整个研究区，评价结果显示，水稻镉预测超标区主要集中在巴中市平昌县、巴州区、恩阳县，以及仪陇县东北部和南部县西北部；嘉陵江沿岸有零星分布；在广安市武胜县和岳池县，有一环（点）状分布（图 3）。全区预测超标率达8.9 %，略低于模型区。
5. 讨论
5.1 水稻镉与土壤元素之间的关系
从图 2中得知，最终参与分类的有CaO、V、Be、Corg、Ba、Ag、Br等土壤元素（指标）。在决策树的第1层，当土壤CaO≤0.725%时，水稻镉超标率达50%（节点1）；而当土壤CaO > 0.725 % 时，水稻镉超标率仅为2.3%（节点2）。在第4层，当土壤Ba ≤ 444.5 mg/kg时，水稻镉超标率为71.4%（节点9）；当土壤Ba > 444.5 mg/kg时，水稻镉超标率13.6%（节点10）。由此可见，土壤中的CaO、Ba等元素含量与水稻镉是否超标具有重要的指示意义。
模型同时对各元素重要性进行了评价，重要性排序依次为Ba、Zr、CaO、pH、Sr、F、……。其中Zr、pH、Sr等并未最终入选决策树模型，是因为这些元素与入选的元素之间具有一定的相关性。在模型优选决策规则时，为其他元素所替代。这些土壤元素（指标）与水稻镉之间也具有显著的相关关系（表 4），其重要性也是不容忽视的。
表 4 水稻镉与土壤重要微量元素和氧化物的相关关系Table 4. Correlation between cadmium in rice and important micro elements and oxides in soil
从决策树及其变量重要性评价结果来看，与水稻镉超标有关的主要元素大致可分为四大类：第一类为与土壤酸碱度有关的元素（指标），如CaO、pH等。该组元素（指标）与水稻镉的负相关关系最为显著。前人研究显示，土壤酸碱度是影响水稻镉累积的最重要因素之一（余涛等，2006；李志博等，2008；Zhao et al., 2009；成杭新等，2012）。酸性环境下，Cd以离子态（Cd2+）的形式运移和聚集，有利于农作物的吸收（Fergusson，1990；Alloway，2013）。第二类为高场强元素（如Zr），其与水稻镉含量呈显著正相关。高场强元素往往以高价态（如：+4价）形式赋存于土壤中，根系表面的交换顺序次于正二价的Cd2+（徐红宁等，1995；Alloway，2013），导致Cd优先进入植物根系和地上部分。第三类为大离子亲石元素组合，如Ba、Sr等。该组元素与高场强元素刚好相反，往往以低价态（如：+2价）形式赋存于土壤中，根系表面的交换顺序优于正二价的Cd2+（徐红宁等，1995；Alloway，2013）。当浓度较大时，对土壤Cd的有效性具有抑制作用。第四类为与土壤有机质有关的元素组合（如Corg、Br等），该组元素与水稻镉的相关关系不是很显著。
需要特别指出的是，土壤中Cd元素含量并未入选决策树模型。其与水稻Cd含量不是呈正相关关系，而是呈显著的负相关关系。正如Fergusson（1990）所总结的，与镉总量相比，土壤性质是决定生物有效性更为关键的因素。作为农作物积集度很高的Cd元素，其农作物含量最高可达土壤总量的10倍（Kabata-Pendias et al., 1984；Alloway，2013）。只要土壤酸碱度等有利于Cd2+的运移和吸收，农作物Cd就可能高度聚集，甚至远超土壤中的含量（余涛等，2006；李志博等，2008；Zhao et al., 2009；成杭新等，2012）。研究区内，当土pH < 5.5时，农作物积集系数明显增大。如蓬安县三坝—马回地区（L01），土壤pH值为4.98~5.02，水稻积集系数达1.91。这种环境下，即使土壤Cd不超标，水稻Cd也容易超标。
5.2 水稻镉与成土母岩之间的关系
进一步分析可知，水稻Cd不仅与土壤微量元素有关，还与土壤宏量元素有关。除以上提到的CaO外，与水稻镉相关的还有MgO、K2O、Al2O3、TFe2O3、Na2O、SiO2等氧化物。其中SiO2含量与水稻中Cd含量呈显著的正相关关系，相关系数绝对值仅次于CaO，为-0.77（P < 0.01）。其余均与水稻Cd呈显著的负相关关系（表 4）。
水稻Cd与土壤氧化物的关系，一方面可能与模型筛选出的各大类元素有关。模型筛选出的四大类元素中，前三类与氧化物具有显著的相关性（表 4）。土壤CaO等与MgO、K2O、TFe2O3等呈正相关，与SiO2呈负相关；Zr元素刚好相反；Ba、Sr等元素则与Na2O等呈正相关。另一方面，也可能是Na、K、Mg等元素在根系表面的交换顺序优于Cd元素所致（徐红宁等，1995；Alloway，2013）。土壤Cd与CaO、MgO等呈正相关，与SiO2呈负相关，这可能是土壤Cd与水稻Cd呈负相关的一个原因。
地球化学图上，土壤氧化物与成土母岩之间具有很好的对应关系。Al2O3、TFe2O3、K2O、MgO主要在中侏罗统沙溪庙组（J2s）和上侏罗统遂宁组（J3sn）地层区富集；Na2O主要在中侏罗统沙溪庙组（J2s）地层区富集；CaO主要在上侏罗统遂宁组（J3sn）和蓬莱镇组（J3p）地层富集。SiO2总体上与上述各氧化物相反，主要在下白垩统（K1）地层区富集（图 4 a~g）。
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区域内岩石化学风化不是很强烈，土壤中物质组分主要是地质时期的产物（唐时嘉等，1984）。中侏罗世至早白垩世，沉积物源从东部逐渐转化为西北部，古气候则从湿润气候逐渐转为干旱气候。沙溪庙组（J2s）和遂宁组（J3sn）物源主要来自东部，前者属湿润气候河流相沉积，后者属半湿润、半干旱气候湖泊相沉积；蓬莱镇组（J3p）物源区较多，以西北部为主，属半干旱气候河流相沉积；白垩纪早期（K1）物源主要来自西北部，属干旱、半干旱湖泊相沉积；第四系（Q）物源也主要来自西北部（范璞等，1980；唐时嘉等，1984；周勇等，2011；尹福光等，2016）。
北部大巴山造山带富含长英质组分（尹福光等，2016），导致下白垩统（K1）高Si低Ca；其余地层则多为低Si高Ca。湿润、半湿润气候有利于Al、Fe、K、Mg等难溶组分的聚集，沙溪庙组（J2s）和遂宁组（J3sn）地层中，其氧化物含量偏高；反之则低。蓬莱镇组（J3p）无论是物源，还是沉积古气候，都介于两者之间，氧化物含量也介于两者之间。物质组分的差异，最终导致了水稻镉含量及超标率上的差异。白垩系苍溪组（K1cx）、白龙组（K1b）和第四系（Q）预测超标率分别为25.4%、14.0%和22.2%；其余预测超标率较低（图 4h）。
5.3 居民镉摄入量及健康风险评价
根据颜玲等（2018）关于四川省居民膳食结构调查结果，区域内成年人谷物摄入量为256.26 g/d。可据此估算出研究区内成人稻谷Cd摄入量为0.51 ~ 205 μg/d，平均为19.4 μg/d。其中预测超标区为4.87 ~ 205 μg/d，平均90.4 μg/d（表 5），已超过联合国粮农组织和世界卫生组织的允许摄入量标准（ADI）60 μg/d。如果加上通过蔬菜、肉类等的摄入量，健康风险形势不容乐观。
表 5 研究区镉摄入量估算Table 5. Estimation of daily cadmium intake in study area
6. 结论
（1）研究区土壤镉含量低于外围土壤背景值，几乎所有（99.9 %）样品含量都低于土壤环境质量标准限值。
（2）生态效应调查结果显示，局部地区水稻镉含量偏高，已超过食品安全国家标准限值，总体超标率为14.0 %，存在污染风险。
（3）根据决策树等分析，水稻镉预测超标区内成人的镉摄入量达90.4 μg/d，高于全区平均值（19.4 μg/d），已超过允许摄入量（60 μg/d），存在健康风险。
（4）综合分析得知，预测超标区土壤以低pH、低CaO、高SiO2等为特点，与下伏的下白垩统（K1）地层组有关，是地质时期的产物。
（5）土壤镉不超标而农作物镉超标的现象，对地区乃至其他重金属低背景区的生态健康风险都具有重要的警示意义。应加强重金属低背景区农作物镉的调查工作，查清以广大农村为主的粮食产区的生态健康风险状况，为新一轮的乡村振兴计划提供有力的科技支撑。
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图 1 研究区地质简图
1—第四系；2—下白垩系统七曲寺组；3—白龙组；4—苍溪组；5—上侏罗统蓬莱镇组；6—遂宁组；7—中侏罗统沙溪庙组；8—水稻样品采样区：W01—平昌县界牌—笔山；W03—巴州区梁永—金碑；L01—蓬安县三坝—马回；L31—南部县铁佛塘—八尔湖；L32—岳池县黄龙及邻区
Figure 1. Geological sketch map of the study area
1-Quaternary; 2-Qiqusi Formation of Lower Cretaceous; 3 -Bailong Formation; 4 -Cangxi Formation; 5-Penglaizhen Formation of Upper Jurassic; 6-Suining Formation; 7-Shaximiao Formation of Middle Jurassic; 8-Rice sampling area: W01-Jiepai-Bishan, Pingchang; W03-Liangyong-Jinbei, Bazhou; L01-Sanba -Mashui, Peng'an; L31-Tiefutang-Ba'erhu, Nanbu; L32-Huanglong, Yuechi, and its adjacent areas
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图 2 研究区水稻镉的CART评价模型（自变量为土壤元素含量）
Figure 2. CART assessment model of rice cadmium in study area(independent variables are elements in soil)
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表 1 研究区土壤镉统计参数（mg/kg）
Table 1 Statistical parameters of soil cadmium in study area (mg/kg)
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表 2 典型区水稻镉含量特征（mg/kg）
Table 2 Statistical parameters of rice cadmium in typical area (mg/kg)
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表 4 水稻镉与土壤重要微量元素和氧化物的相关关系
Table 4 Correlation between cadmium in rice and important micro elements and oxides in soil
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