Spatial distribution characteristic, source analysis and health risk assessment of the soil heavy metals in the eastern of Leizhou, Guangdong Province
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摘要:研究目的
以雷州市东部为研究区，研究土壤重金属含量及空间分布特征，剖析重金属来源，评价重金属污染程度及人体的健康风险评价。
研究方法采集381个点位的表层土壤样，分析测试土壤重金属元素As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn，应用GIS软件分析重金属元素空间分布特征，运用单因子污染指数、内梅罗综合污染指数开展土壤重金属污染程度评价，采用蒙特卡洛健康风险模型评估人体健康风险。
研究结果（1）As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn在土壤中的平均值依次为5.85×10−6、0.079×10−6、64.03×10−6、14.11×10−6、0.07×10−6、21.23×10−6、35.38×10−6、76.45×10−6，其中Cd、Cr、Ni和Zn超过广东省土壤背景值，表明这四种元素在土壤中呈相对富集。（2）单因子污染指数和内梅罗综合污染指数显示研究区土壤质量总体较好，以清洁状态和尚清洁状态为主，仅有个别点位存在轻度污染。（3）重金属除了地质背景来源，还与交通源、农业源和工业源有关。（4）健康风险评价表明，土壤重金属对成人和儿童的非致癌健康风险可以忽略，但对成人和儿童存在可耐受致癌健康风险，最主要的致癌因素为重金属元素As；敏感性分析表明非致癌风险中皮肤黏着系数（SL）是影响非致癌风险的首要因素，致癌风险中SL和As分别是影响成人和儿童致癌的首要因素；致癌途径主要是通过皮肤暴露和手−口暴露途径进入人体。
结论雷州市东部土壤重金属污染程度较低，整体呈轻微生态风险，但Hg和Cd应引起足够的重视；As是影响人体健康的主要致癌因素，应加强对As的污染防控。
创新点:采用单因子污染指数法、内梅罗综合污染指数法研究了雷州市水稻主产区的土壤重金属污染情况，分析了重金属来源，并采用蒙特卡洛法健康风险评估模型人体的健康风险评估。
Abstract:This paper is the result of environmental geological survey engineering.
ObjectiveTaking the eastern part of Leizhou as research area, this paper studies the concentration and spatial distribution characteristics of heavy metals in soil, analyzes the sources of heavy metals, evaluates the degree of heavy metal pollution, and assess the health risks to human health.
MethodsA total of 381 soil samples are collected to measure the concentration of heavy metal elements such as As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb and Zn. GIS technique is used to analyze the spatial distribution characteristics of soil heavy metals; the single factor pollution index and Nemerow comprehensive pollution index methods are used to evaluate the degree of soil heavy metals pollution, and Monte Carlo health risk model is used to assess human health risks.
Results(1) The average concentration values of As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb and Zn in the soil are 5.85×10−6, 0.079×10−6, 64.03×10−6, 14.11×10−6, 0.07×10−6, 21.23×10−6, 35.38×10−6, 76.45×10−6, respectively. Among them, the average concentration values of Cd, Cr, Ni and Zn in the surface soils exceed the background values of soils in Guangdong Province, which indicates that these four heavy metal elements in the soil are relatively enriched. (2) The single factor pollution index and Nemerow comprehensive pollution index show that the soil is "clean" in the study area, with only a few points being polluted slightly. (3) In addition to geological background sources, heavy metals in surface soil also come from sources such as transportation, agriculture, and industry. (4) The health risk assessment of heavy metals shows that the non−carcinogenic health risks of children and adults could be ignored, but there are tolerable carcinogenic risks for both children and adults. The major carcinogenic factor is As. Sensitivity analysis indicates that the SL (Skin adhesion coefficient) is the primary factor affecting non−carcinogenic health risk, while the SL and As are the primary factors affecting carcinogenic health risk in adults and children, respectively. The main exposure routes of carcinogenicity are skin exposure and hand−oral exposure.
ConclusionsThe pollution of soil heavy metals in the eastern of Leizhou is relatively low, and the ecological risk is low on the whole. However, Hg and Cd should be given sufficient attention. As is the main carcinogenic factor affecting human health, and pollution prevention and control of As should be strengthened.
Highlights:The single factor pollution index, Nemero comprehensive pollution index were used to study the soil heavy metal pollution in the main rice producing area of Leizhou and analyze the sources of heavy metals. We use the Monte Carlo health risk assessment model to assess the human health risk.
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1. 引 言
土壤作为自然资源要素之一，是农业发展的物质基础（曾庆庆等，2021）。随着城镇化的快速发展以及农业科技的进步，Hg、Pb、Zn等重金属污染物通过不同的方式进入到土壤中。不同于其他污染物，重金属具有残留周期长、易积累、易迁移、毒性大和不可逆等特性（余涛等，2021），一旦进入土壤中，将会通过水体、农作物等各种方式循环进入人体，进而影响人体健康（宋伟等，2013；薛强等，2014；张建等，2017；安永龙等，2023；Chen et al., 2023；涂春霖等，2023；Li et al., 2024）。因此，查明粮食主产区的土壤重金属含量及空间分布特征，开展土壤重金属污染评价和人体健康风险评估，对改善土壤质量和保护人体健康具有重要意义。
雷州市东部的东西洋田素有雷州半岛“天然粮仓”之称，有着“东洋熟、雷州足”的美誉，同时也是广东省最大的水稻主产区之一。目前，关于雷州市土壤重金属的研究相对薄弱，现有报道均侧重于对湛江市或整个雷州半岛土壤重金属研究（郑小林等，2004；关卉等，2006；杨国义等，2007；罗松英等，2019；叶宇婷等，2019；陈碧珊等，2022a， b，c；孙志佳等，2022），在研究区范围上不足以覆盖到本区或者范围覆盖本区但采样密度低、样品数量少而不足以代表本区，且研究内容多以重金属污染评价为主，鲜有对人体健康风险的评估。据此，本文以雷州市东部为研究区，通过调查分析土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn元素含量，应用GIS软件分析土壤重金属空间分布特征，运用单因子污染指数和内梅罗综合污染指数开展重金属污染程度评价，结合相关性分析和因子分析探讨重金属来源，采用蒙特卡洛人体健康风险评估法来评估重金属对人体的健康风险，以期为雷州市水稻主产区的土壤重金属污染防治和保护人体健康等提供科学依据。
2. 研究区概况
雷州市坐落在雷州半岛中部，行政区划隶属于湛江市。研究区地处雷州市东部（110°04′30″E ~110°12′30″E，20°49′30″N ~20°57′30″N），地势平缓，以海积平原为主，整体表现为西高东低，南渡河自西向东流经遂溪县、雷州市后注入雷州湾（图1）。研究区位于北回归线以南、纬度较低，多年平均气温约22°，雨量充沛，多年平均降雨量在1500 mm左右，是以东北季风和西南季风为主的亚热带季风气候；区内主要发育第四系沉积物，土壤类型以水稻土为主，西北部以砖红壤为主，滨海地带多为盐渍沼泽土。
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图 1 雷州市土壤类型分布图（a）及土壤采样点位图（b）Figure 1. Distribution map of soil types in Leizhou City (a) and the distribution of soil sampling points (b)3. 资料来源与分析方法
3.1 资料来源
本文资料来源于烟台海岸带地质调查中心实施的雷州半岛东部海岸带综合地质项目，2021年4—5月在研究区内进行的土壤采样工作。采样点位基本呈等间距均匀分布，网格密度为500 m×500 m，共布置381个点位（图1）。使用佳明GPS手持机定位，用竹铲采集0~20 cm厚的表层土壤样，每个点位的土壤样品为采集混合构成，样品重量不低于2.0 kg，装入干净布袋，做好标记保存。野外使用托普云农土壤测试仪对土壤pH进行现场测试（仪器测试范围0~14，精度0.1），统计结果表明土壤整体呈弱酸性，pH波动范围5.5~6.5。
3.2 土壤样品前处理与分析测试
3.2.1 土壤样品处理
（1）风干处理
野外样品采集后置于整洁的通风场地上自然风干，适时翻转并用木棒敲碎以防止黏结成块，同时剔除土壤以外的杂物。风干后的土壤样品，首先用木棒碾压并将植物残体、石块等其他非土物质剔除干净；其次将压碎的土壤过2 mm孔径筛，未过筛的土粒需重新碾压过筛直至全部样品通过2 mm孔径的尼龙筛为止；最后将过筛后的土壤样品混匀，分主副样，主样（重量不低于500 g）用纸袋盛装送实验室分析测试，副样（重量不低于300 g）装入干净的塑料瓶中保存。
（2）质量控制
实验室样品加工前应在低于40℃的恒温干燥箱内充分烘干，采用无污染的球磨机进行加工粉碎使其通过孔径0.074 mm（200目）的尼龙筛，为保证质量要求，每一批样品中随机抽取一定数量的样品（3%~5%），从中分出5 g过筛检查，不合格者全部返工重新加工。
（3）空白
每批次分析至少插入2个空白样品，与试样同时分析，空白样品分析测试结果不得高于方法检出限。若空白样品分析测试结果低于方法检出限，则可忽略不计；若空白样品分析测试结果高于方法检出限，则查找原因并采取纠正预防措施，并重新对本批次试样进行分析测试。
（4）准确度控制
每一批次样品，其数量在100件以内随机插入4个标准物质（GSS）作为质控样，当标准物质的检测结果小于标准物质的标准值时，则本批次样品分析测试结果合格，否则本批次样品重新分析。
（5）精准度控制
每100件分析样品（含标准物质）按照5%的比例随机进行重复性密码分析，计算基本分析值与重复性分析值的相对偏差（RD），要求相对偏差（RD）必须符合检测标准要求，否则本批次样品重新分析测试。
3.2.2 样品测试方法与仪器
所有的样品分析测试依据《岩石矿物分析》（DZG 20.01—2011）中规定的方法进行：元素As依据氢化物发生−原子荧光光谱法，元素Hg依据冷蒸气–原子荧光光谱法，元素Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn依据电感耦合等离子体质谱法。采用的仪器有AFS−9800 原子荧光光谱仪、XGY1011A 原子荧光光谱仪、iCAP−Q电感耦合等离子体质谱仪。元素As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的检出限（单位μg/g）依次为1、0.03、5、1、0.0005、2、2、4。
3.3 土壤重金属污染评价方法
3.3.1 单因子污染指数法及Nemrow综合污染指数法
单因子污染指数法（Nemerow，1974）即为土壤重金属元素实测含量值与参照标准值的比值，计算式为：
Pi=Ci/Si (1) 其中： Pi为重金属元素i的污染指数，Ci为重金属元素i的实测含量值，Si为土壤重金属元素i的参考标准值，本文以《土壤环境质量标准》（GB15618—2018）中污染风险筛选值为参考标准值。单因子污染指数等级划分方案见表1。
表 1 单因子及内梅罗综合污染等级划分方案Table 1. Pollution index grade of single and comprehensive Nemerow等级 单因子污染指数 污染程度 综合污染指数 污染程度 污染水平 1 Pi≤0.7 无污染 Ni≤0.7 无污染 清洁 2 0.7＜Pi≤1.0 警戒级 0.7＜Ni≤1.0 警戒级 尚清洁 3 1.0＜Pi≤2.0 轻度污染 1.0＜Ni≤2.0 轻度污染 开始受到污染 4 2.0＜Pi≤3.0 中度污染 2.0＜Ni≤3.0 中度污染 受到中度污染 5 Pi>3.0 重度污染 Ni>3.0 重度污染 受到重度污染 内梅罗综合污染指数法（Nemerow，1974）能够综合反映出某个采样点位的污染程度，兼顾到单因子污染指数的最大值与平均值，其公式为：
Ni=(Pimax (2) 其中：Ni为重金属元素i的综合污染指数，Pimax为重金属元素i的单因子污染指数最大值，Piadv为重金属元素i的单因子污染指数平均值。内梅罗综合污染指数等级划分方案见表1。
3.3.2 蒙特卡洛法健康风险评估
健康风险评估主要是通过计算暴露量和敏感性来评估土壤重金属元素的非致癌和致癌风险。手–口摄入、呼吸摄入以及皮肤接触是重金属元素进入人体的三种主要途径，基于U.S.EPA推荐的健康风险评估模型对雷州市东西洋田附近居民人体健康风险进行致癌和非致癌健康风险评估（李军等，2024），其公式为：
\mathrm{ADD}_{ \mathrm{ing}} \mathrm{=（} \mathit{C} _{ \mathit{i} } \mathrm{\times lngR\times EF\times ED\times 10}^{ \mathrm{-6}} \mathrm{）/（BW\times AT）} (3) \mathrm{ADD}_{ \mathrm{inh}} \mathrm{=(} \mathit{C} _{ \mathit{i} } \mathrm{\times lnhR\times EF\times ED)/(PEF\times BW\times AT)} (4) \begin{split} & \mathrm{ADD}_{ \mathrm{drem}} \mathrm{=(} \mathit{C} _{ \mathit{i} } \mathrm{\times SA\times SL\times ABS\times EF\times ED\times 10}^{ \mathrm{-6}} \mathrm)/\\ &({\mathrm{BW}}\times {\mathrm{AT}}) \end{split} (5) 式中ADDing、ADDinh、ADDdrem分别为土壤重金属经手−口摄入、呼吸摄入和皮肤摄入的日均摄入量，Ci为土壤重金属元素i的实测含量值，具体参数见表2（马杰等，2023）。
表 2 不同暴露途径下蒙特卡洛土壤重金属健康风险模型参数值Table 2. Parameter values of health risk assessment model under the different exposure pathways via Monte Carlo simulation暴露参数 含义 单位 概率分布 取值 成人 儿童 lngR 土壤摄入量 mg/d 三角分布 30（4、52） 103（66、161） lnhR 呼吸摄入量 m3/d 点分布 19 8.6 EF 暴露频率 d/a 三角分布 345（180、365） ED 暴露年限 a 点分布 24 6 BW 体重 kg 对数分布 57.03±1.18 16.68±1.48 AT 平均暴露时间 d 点分布 365×ED（非致癌）365×76（致癌） PEF 颗粒物释放因子 m3/kg 点分布 1.36×109 SA 皮肤暴露面积 m2 点分布 0.54 0.23 SL 皮肤黏着系数 mg/(cm2·d) 对数正态 0.49±0.54 0.65±1.2 ABS 皮肤吸收因子 无量纲 点分布 0.001（非致癌）0.01（致癌） 注：三角分布：最可能值（最小值、最大值）；对数分布：平均值±标准差。 土壤中重金属的非致癌风险（HI）和致癌风险（TCR）的计算公式分别为：
\mathrm{HI=\Sigma HQ=\Sigma (ADD}_{ \mathit{ij} } \mathrm{/RfD}_{ \mathit{ij} } \mathrm{)} (6) \mathrm{TCR=\Sigma CR=\Sigma (ADD}_{ \mathit{ij} } \mathrm{\times SF}_{ \mathit{ij} } \mathrm{)} (7) 式中，HI和HQ分别为综合和单一非致癌风险指数，TCR和CR分别为综合和单一致癌风险指数，ADDij为重金属元素i在不同途径j的非致癌和致癌日均暴露量，RfDij为重金属元素i在不同途径j的非致癌风险参考剂量（mg/(kg×d)），SFij为重金属元素i在不同途径j的致癌斜率因子。RfD和SF的参考值见表3（李剑锋和冯李霄，2023；马杰等，2023）。当HI/HQ≤1时，说明非致癌风险可以忽略，反之则存在非致癌风险；当TCR/CR≤1.00×10−6时，说明致癌风险可以忽略，当1.00×10−6＜TCR/CR≤1.00×10−4时，说明存在可耐受致癌风险，当TCR/CR<1.00×10−4时，说明存在不可耐受致癌风险。
表 3 不同暴露途径下土壤重金属的斜率因子和参考剂量Table 3. Slope factor and reference dose of soil heavy metals from different exposure pathways元素 RfD/(mg/(kg·d)) SF/(mg/(kg·d)) 手−口摄入 呼吸摄入 皮肤摄入 手−口摄入 呼吸摄入 皮肤摄入 As 3.00×10−4 1.23×10−4 1.23×10−4 1.50 1.51×101 3.66 Cd 1.00×10−3 1.00×10−5 1.00×10−5 6.10 6.3 − Cr 3.00×10−3 2.86×10−5 6.00×10−5 8.50×10−3 4.20×101 − Cu 4.00×10−2 4.02×10−2 1.20×10−2 − − − Hg 3.00×10−4 8.57×10−5 2.10×10−5 − − − Ni 2.00×10−2 2.06×10−2 5.40×10−3 − 8.40×10−1 − Pb 3.50×10−3 3.52×10−3 5.25×10−4 8.50×10−3 − − Zn 3.00×10−1 6.00×10−2 3.00×10−1 − − − 注：“−”表示为无数据；RfD和SF参考值详见文献（马杰等，2023；李剑锋和冯李霄，2023）。 4. 结果与分析
4.1 土壤重金属含量统计值
从表4可知，雷州市东部土壤重金属含量平均值（mg/kg）为Zn=76.45>Cr=64.03>Pb=35.58>Ni=21.23>Cu=14.11>As=5.85>Cd=0.079>Hg=0.069，研究区重金属元素平均值为广东省土壤背景值的0.66~1.62倍，其中重金属元素Cd、Cr、Ni、Zn超过广东省土壤背景值，分别为背景值的1.32倍、1.27倍、1.47倍、1.62倍，呈相对富集特征，Hg、Pb略低于背景值。
表 4 土壤重金属含量测量结果（10−6）Table 4. Concentration of heavy metals in the soil of study area （10−6）元素 最大值 最小值 平均值 标准偏差 变异系数% 背景值 风险筛选值 As 11.60 1.11 5.85 1.58 27 8.9 30 Cd 0.282 0.015 0.079 0.036 45 0.06 0.4 Cr 122.00 13.90 64.03 14.75 23 50.5 250 Cu 78.40 5.08 14.11 4.79 34 17 50 Hg 0.351 0.003 0.07 0.05 68 0.08 0.5 Ni 73.00 4.21 21.23 7.05 33 14.4 70 Pb 63.30 5.47 35.58 9.04 25 36 100 Zn 284.00 12.60 76.45 27.20 36 47.3 200 注：背景值为广东省土壤环境背景值，风险筛选值为《土壤环境质量标准》（GB 15618—2018）水田重金属含量（5.5＜pH≤6.5）。 变异系数可以用来衡量重金属元素在空间上的离散程度，变异系数值越大，意味着重金属元素在空间分布上越不均匀，表明其受到的人类活动影响的可能性就越大，研究区重金属元素变异系数为Hg>Cd>Zn>Cu>Ni>As>Pb>Cr，介于20%~70%，属于中等变异，表明这八种重金属元素有可能受到了人类活动的影响。
与《土壤环境质量标准》（GB 15618—2018）重金属元素风险筛选值相比，研究区土壤中八种重金属元素的平均值均未超标，仅个别点位的Cu、Zn含量超过风险筛选值。
4.2 土壤重金属空间分布特征
运用MapGIS67软件克里格插值法对381个点位的土壤重金属含量进行空间插值处理，绘制出8种重金属元素的空间分布图（图2，图3）。
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图 2 土壤重金属As、Cd、Cr、Cu空间分布特征图Figure 2. Spatial distribution characteristics of heavy metal (As, Cd, Cr, Cu) in the soil![]()
图 3 土壤重金属Hg, Ni, Pb, Zn空间分布特征图Figure 3. Spatial distribution characteristics of heavy metal (Hg, Ni, Pb, Zn) in the soil元素As在南渡河北岸和研究区北部边界附近有高值区分布；元素Cd的高值区主要分布于南渡河南岸，另研究区北部有一处高值区分布；元素Cr空间分布较均匀，仅在南渡河北岸有一处高值区；元素Cu高值区主要分布在南渡河以南区域（图2）。
元素Hg总体偏低，仅在城区附近有一片高值区；元素Ni的高值区主要分布于研究区的南部边缘；元素Pb分布相对均匀，高值区分布于南渡河下游南岸；元素Zn的高值区主要沿着南渡河两岸分布（图3）。
4.3 土壤重金属污染评价
以《土壤环境质量标准》（GB 15618—2018）中的重金属风险筛选值为评价标准，采用单因子污染指数和Nemreow综合污染指数对雷州市东部土壤环境质量进行评价，分析结果（图4）显示，单因子污染指数在雷州市东部土壤重金属元素Hg、As、Cr、Pb均处于清洁状态；重金属元素Ni、Cu、Cd大部分点位处于清洁状态、尚清洁，仅有个别点位处于轻度污染状态；重金属元素Zn污染程度略高，污染点位数达4个，个别点位已处于轻度污染状态。Nemreow综合污染指数显示雷州市东部土壤环境总体较好，清洁和尚清洁状态的点位数达379个，仅有2个点位存在轻度污染。
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图 4 不同等级污染指数点位数统计图（n=381）Figure 4. Statistical graph of different level of pollution index (n=381)4.4 土壤重金属来源分析
相关性分析常被用来分析元素间是否具有同源性（崔邢涛等，2016），本文采用Pearson相关分析法对重金属元素间的相关性进行分析。在此之前，首先对土壤重金属数据进行正态分布检验，只有满足正态分布的数据方可应用SPSS19软件进行相关性分析。土壤中8种重金属元素含量数据的相关性分析结果见表5。
表 5 土壤重金属含量相关性分析(n=381)Table 5. Correlation analysis of soil heavy metals concentration (n=381)As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn As 1 Cd 0.000 1 Cr 0.494** 0.219** 1 Cu 0.401** 0.430** 0.606** 1 Hg −0.004 0.276** 0.082 0.401** 1 Ni 0.480** 0.275** 0.800** 0.635** 0.008 1 Pb 0.406** 0.202** 0.711** 0.486** 0.261** 0.648** 1 Zn 0.354** 0.480** 0.630** 0.701** 0.281** 0.754** 0.645** 1 注：**表示在0.01 水平（双侧）上显著相关。 土壤重金属元素As−Cr−Cu−Ni−Pb、Hg−Cu、Zn−Cd−Cr−Cu−Ni−Pb之间的相关系数均大于0.4，其中Cr−Cu−Ni−Zn、Pb−Cr−Ni−Zn之间的相关系数均大于0.6，且在0.01水平（双侧）上显著相关（表5），表明这些重金属元素间可能具有同源性，并且可能存在复合来源。
为进一步明确土壤重金属污染来源类别，采用因子分析法对相关性分析结果进行进一步验证。通过对土壤重金属含量进行KMO检验，得出的统计量为0.802，Bartlett球形检验度相伴概率小于0.001，表明可以采用因子分析法分析土壤重金属含量。采用方差最大旋转因子法，抽取出3个特征值大于0.7的主因子，3个主因子累积方差的贡献率为79.250%（表6），表明提取出来的前3个主因子可以将这8种重金属数据的大部分信息反映出来。
表 6 土壤重金属含量因子分析Table 6. Factor analysis of soil heavy metals concentration重金属元素 旋转前因子 旋转后因子 F1 F2 F3 F1 F2 F3 As 0.565 −0.473 0.293 0.748 −0.265 0.018 Cd 0.454 0.613 −0.517 0.071 0.908 0.141 Cr 0.853 −0.275 −0.020 0.877 0.185 −0.009 Cu 0.821 0.229 0.058 0.640 0.425 0.376 Hg 0.309 0.720 0.595 0.039 0.148 0.972 Ni 0.872 −0.259 −0.194 0.864 0.323 −0.117 Pb 0.797 −0.111 0.192 0.783 0.116 0.240 Zn 0.876 0.145 −0.147 0.698 0.535 0.186 方差贡献 4.186 1.347 0.807 3.591 1.536 1.212 贡献率/% 52.319 16.843 10.088 44.891 19.203 15.156 累积贡献率/% 52.319 69.162 79.250 44.891 64.094 79.250 注：旋转在4次迭代后收敛。 第一主因子（F1）的方差贡献率为44.891%，主要包括As、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb这6种重金属元素，其中Cr和Ni载荷最高，分别为0.877、0.864。一般认为，土壤中的Cr、Ni主要来源于自然界，主要受成土母质的影响（Borůvka et al., 2005）。相关性分析结果表明Cr和Ni分别与Cu、Zn、Pb这3种重金属元素间存在强相关性，且在空间分布上较均匀，表明这5种重金属元素具有相同或相似的来源。然而，重金属元素Cr、Ni、Zn分别是广东省土壤背景值的1.27倍、1.47倍、1.62倍（表4），说明除了受到成土母质的影响，这3种重金属元素还有可能受到一定程度的人为影响。研究区内的东西洋田作为水稻主产区，长期以来使用大量的含Zn化肥以及含Zn水反复灌溉，在提高水稻增产增收的同时（赵明，2019；吴弦业等，2022），也有可能导致Zn在土壤中常年累积致使Zn含量升高（Viard et al., 2004；李春芳等，2017）。同时也有研究成果表明，使用含有Pb−Zn的汽油可能导致交通线周边土壤中的Pb、Zn含量升高（Sun et al., 2013；陈丹青等，2016；周怡等，2020），从图3中亦可以看出在南渡河北岸有一个近北北东向的高值区，此处正为水稻主产区的交通要线。综合分析，F1因子为自然源、农业源和交通源的共同作用下的污染源。
第二主因子（F2）的方差贡献率分别为19.203%，主要包括Cd和Zn，载荷分别为0.908和0.535。重金属元素Cd含量平均值为广东省土壤背景值的1.32倍，且变异系数为45%，表明该元素可能受到一定程度的人为影响。已有研究成果表明重金属元素Cd主要来源于农药以及化肥等农业生产活动（陈雅丽等，2019；Hu et al., 2020），造成Cd含量分布不均的原因可能是由于农药及化肥使用量的不同，在土壤样品采集期间，偶尔可见大量的农药瓶罐丢弃在田间地头。因此推测F2因子为农业源。
第三主成分（F3）的方差贡献率分别为15.156%，主要包括Hg，载荷为0.972。重金属元素Hg的含量平均值与广东省土壤背景值相近，且变异系数相对最大，达68%，表明该元素的来源可能受到一定程度的人为影响，在某些地段出现不同程度的富集。部分研究成果表明，化石燃料燃烧、矿产冶炼的过程中会产生大量的Hg灰分，这些元素一般以大气干湿沉降和地表径流的途径进入土壤中，导致Hg在土壤中不断积累（李苹等，2018；安永龙等，2023）。经调查，在研究区东北部的东海岛上，分布有数家大型石化和钢铁企业的临港型重化产业园，这些工业企业运输、冶炼以及排出的废气中含有的Hg可能会随着东北季风在此沉降。因此，推测F3因子为工业源。
综上所述，研究区的重金属来源主要为自然源、农业源、交通源和工业源。
4.5 基于蒙特卡洛模拟的土壤重金属健康风险评估
采用Oracle Crystal Ball 11.1.2.4进行蒙特卡洛模拟，试验次数设定为10000，置信度为95%，对土壤重金属健康风险进行非致癌风险、致癌风险以及敏感度分析。
4.5.1 土壤重金属非致癌健康风险评估
雷州市东部土壤重金属非致癌健康风险评估结果如表7和图5所示。8种重金属的非致癌健康风险指数（HQ）的最大值均小于1，其中成人平均值大小依次为：Cr>As>Pb>Ni>Cd>Hg>Cu>Zn，儿童平均值大小依次为：Cr>As>Pb>Ni>Cu>Hg>Zn>Cd，表明重金属元素Cr是引发研究区不同人群非致癌风险的首要危害元素。从表7中可以看出，儿童的非致癌健康风险指数高于成人的非致癌健康风险指数。从图5土壤非致癌风险概率分布（HI）可知，成人非致癌风险指数的95%分位值（HI=0.15）和儿童非致癌风险指数的95%分位值（HI=0.67）均小于1，未超出引发非致癌健康阈值1，说明雷州市东部土壤重金属对成人和儿童的非致癌健康风险可以忽略。
表 7 土壤重金属非致癌健康风险评估Table 7. Non−carcinogenic health risk indices of soil heavy metals重金属元素 HQmax HQmin HQadv 成人 儿童 成人 儿童 成人 儿童 As 2.34×10−2 2.34×10−1 2.24×10−3 2.24×10−2 1.18×10−2 1.18×10−1 Cd 1.38×10−3 4.05×10−3 7.36×10−5 2.15×10−4 3.87×10−4 1.13×10−3 Cr 1.10×10−1 4.11×10−1 1.26×10−2 4.68×10−2 5.79×10−2 2.16×10−1 Cu 1.26×10−3 1.20×10−2 8.17×10−5 7.77×10−4 2.27×10−4 2.16×10−3 Hg 1.32×10−3 8.25×10−3 1.24×10−5 7.75×10−5 2.58×10−4 1.62×10−3 Ni 2.41×10−3 2.25×10−2 1.39×10−4 1.29×10−3 7.00×10−4 6.53×10−3 Pb 1.43×10−2 1.16×10−1 1.23×10−3 1.00×10−2 8.03×10−3 6.51×10−2 Zn 5.13×10−4 5.61×10−3 2.28×10−5 2.49×10−4 1.38×10−4 1.51×10−3 ![]()
图 5 土壤重金属非致癌风险概率分布（HI）Figure 5. Probability distribution for non−carcinogenic risk (HI)4.5.2 土壤重金属致癌健康风险评估
雷州市东部土壤重金属致癌健康风险评估结果（图6）显示，5种重金属致癌健康风险指数CR均值大小表现为：As>Cr>Cd>Pb>Ni，且儿童致癌风险均高于成人致癌风险。对成人和儿童而言，重金属元素As的均值和95%分位值均大于1.00×10−6，且最大值小于1.00×10−4，说明该元素对成人和儿童均存在可耐受致癌风险；重金属元素Cr、Ni、Cd、Pb的均值和最大值均小于1.00×10−6，说明这四种元素的致癌风险可以忽略。综合致癌健康风险指数（TCR）表明，成人和儿童的TCR平均值分别为3.94×10−6、5.5×10−6，且成人致癌健康风险指数的95%分位值和儿童致癌健康风险指数的95%分位值分别为9.43×10−6、9.8×10−6，均大于1.00×10−6，说明雷州市东部的土壤重金属对成人和儿童存在一定的可耐受致癌风险。
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图 6 土壤重金属致癌风险概率分布Figure 6. Probability distribution for carcinogenic risk of soil heavy metals4.5.3 敏感性分析
敏感度分析结果为正值，表示与健康风险结果呈正相关；敏感度分析结果为负值，表示与健康风险结果呈负相关（方晴等，2021）。雷州市东部土壤重金属非致癌和致癌敏感性分析结果如图7所示。
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图 7 土壤重金属非致癌和致癌风险敏感度分析Figure 7. Sensitivity analysis of health risks for non-carcinogenic and carcinogenic of soil heavy metals就非致癌敏感性而言，皮肤黏着系数SL对成人和儿童的敏感性最大，分别解释了78.3%和32%的敏感性，除此之外，对成人非致癌敏感性还有较大影响的因素有Cr、lngR、EF，分别解释出了6.3%~7.5%的敏感性，其他因素对成人非致癌敏感性的影响不足1%，近乎可以忽略不计（图7a）；对儿童非致癌敏感性还有较大影响的因素有lngR、EF、Cr、As、Pb，分别解释出了2.4%~22.5%的敏感性，以上因素的非致癌敏感性儿童均高于成人，重金属元素Ni、Cd、Hg、Zn和Cu这5种因素对儿童健康非致癌敏感性最低，近乎不存在影响（图7b）。
就致癌敏感性而言，对成人影响最大的因素为SL，解释出了66.5%的敏感性，其次为As、lngR和EF，分别解释出了5.6%~20.5%的敏感性，Cd、Ni、Cr、Pb和BW对成人致癌敏感性的影响可以近乎忽略（图7c）；对儿童影响最大的因素主要为As，解释出了42%的敏感性，其次为SL、lngR和EF，分别解释出了14.4%~22.4%的敏感性，Cd、Cr、Pb、Ni对儿童的致癌敏感性的影响可以近乎忽略（图7d)。BW也解释出了一定程度的敏感性，且在非致癌风险和致癌风险中均为负值，表现为负相关。
5. 讨 论
总体来看，研究区的土壤环境污染程度较低。从8种重金属元素的含量平均值来看，重金属元素Cr、Ni、Zn、Cd的含量平均值均高于广东省土壤背景值，但未超过《土壤环境质量标准》中的风险筛选值，表明这4种重金属元素在土壤中的富集较轻；单因子污染指数及Nemreow综合污染指数则表明研究区土壤环境总体呈清洁和尚清洁状态，仅部分点位存在一定程度的Zn、Ni、Cu的污染，其中以Zn的污染点位较多，这可能与研究区长期种植水稻使用大量含Zn化肥及使用含Zn水反复灌溉有关。
通过蒙特卡洛法模拟雷州市东部土壤重金属对人体健康的致癌评估可知，最主要的致癌重金属元素为As，这与前人的研究成果相一致（陈瑜佳等，2022；马杰等，2023；李军等，2024），可能与该元素在模型中致癌斜率因子SF数值较大有关。长期暴露在As环境中可能导致人体内脏如肺部、肾部、肝部等产生癌变，已被多个权威医学机构公认为一类致癌物（李艳红，2007；吴婧等，2015）。从致癌敏感性分析来看，8种重金属中As的致癌敏感性最高，且儿童对As的敏感度要高于成人，应加强对As的污染防控；从致癌途径来看，重金属元素主要是通过皮肤接触和手−口摄入途径进入人体，这可能与研究区所处的亚热带季风气候环境以及生活习惯较为密切，因此在可能存在污染区域的户外活动时降低皮肤暴露面积，并且活动后应勤洗手，养成良好的卫生习惯。此外，BW在儿童非致癌敏感性和致癌敏感性中远高于成人，说明体重的增长有益于儿童降低健康风险（王静等，2023）。从综合致癌风险敏感性来看，儿童致癌风险高于成人致癌风险，这与前人研究成果相一致（马杰等，2023），这可能与儿童在此阶段的生活与活动行为等有关。
不同的评价方法，有着不同的权重指标，因此会得到不同的评价结果。本文仅以单因子污染指数和Nemreow综合污染指数法作为污染评价依据，未采用其他污染评价方法，得出的结论可能会有所不同；同时，在健康风险评估中引入设定的各类参数，如皮肤暴露面积SA、皮肤吸收因子ABS等，以及致癌斜率因子SF的部分缺失，可能与实际情况不吻合，导致健康风险评估存在的不确定性，从而得出的结论与实际情况有所偏差。
6. 结 论
通过对土壤重金属元素空间分布特征分析，应用污染指数法对研究区土壤进行污染评价并分析重金属来源，运用蒙特卡洛法模拟重金属对人体健康风险评估，获得以下结论：
（1）雷州市东部土壤重金属元素Cd、Cr、Ni、Zn含量的平均值均超过广东省土壤背景值，但未超过《土壤环境质量标准》中的风险筛选值，表明这4种重金属元素在土壤中的富集较轻。
（2）单因子污染指数和Nemreow综合污染指数表明研究区内的土壤质量总体较好，以清洁状态和尚清洁状态为主，仅有个别点位存在轻度污染。
（3）相关性分析和因子分析表明，土壤重金属来源主要为自然源、农业源、交通源和工业源。
（4）健康风险评估表明，土壤重金属对成人和儿童的非致癌健康风险可以忽略，但对成人和儿童的有一定程度的致癌健康风险，最主要的致癌因素为重金属As，且儿童在非致癌和致癌健康风险方面要高于成人；敏感性分析结果表明非致癌风险中皮肤黏着系数SL是影响非致癌风险的首要因素，致癌风险中SL和As分别是影响成人和儿童致癌的首要因素；致癌途径主要是通过皮肤接触和手−口摄入途径进入人体。
致谢： 衷心感谢审稿专家和编辑老师在论文评审中所付出的时间和精力，以及提出的宝贵修改意见，使本文获益匪浅。
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图 1 雷州市土壤类型分布图（a）及土壤采样点位图（b）
Figure 1. Distribution map of soil types in Leizhou City (a) and the distribution of soil sampling points (b)
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图 2 土壤重金属As、Cd、Cr、Cu空间分布特征图
Figure 2. Spatial distribution characteristics of heavy metal (As, Cd, Cr, Cu) in the soil
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图 3 土壤重金属Hg, Ni, Pb, Zn空间分布特征图
Figure 3. Spatial distribution characteristics of heavy metal (Hg, Ni, Pb, Zn) in the soil
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图 4 不同等级污染指数点位数统计图（n=381）
Figure 4. Statistical graph of different level of pollution index (n=381)
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图 5 土壤重金属非致癌风险概率分布（HI）
Figure 5. Probability distribution for non−carcinogenic risk (HI)
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图 6 土壤重金属致癌风险概率分布
Figure 6. Probability distribution for carcinogenic risk of soil heavy metals
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图 7 土壤重金属非致癌和致癌风险敏感度分析
Figure 7. Sensitivity analysis of health risks for non-carcinogenic and carcinogenic of soil heavy metals
表 1 单因子及内梅罗综合污染等级划分方案
Table 1 Pollution index grade of single and comprehensive Nemerow
等级 单因子污染指数 污染程度 综合污染指数 污染程度 污染水平 1 Pi≤0.7 无污染 Ni≤0.7 无污染 清洁 2 0.7＜Pi≤1.0 警戒级 0.7＜Ni≤1.0 警戒级 尚清洁 3 1.0＜Pi≤2.0 轻度污染 1.0＜Ni≤2.0 轻度污染 开始受到污染 4 2.0＜Pi≤3.0 中度污染 2.0＜Ni≤3.0 中度污染 受到中度污染 5 Pi>3.0 重度污染 Ni>3.0 重度污染 受到重度污染 
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表 2 不同暴露途径下蒙特卡洛土壤重金属健康风险模型参数值
Table 2 Parameter values of health risk assessment model under the different exposure pathways via Monte Carlo simulation
暴露参数 含义 单位 概率分布 取值 成人 儿童 lngR 土壤摄入量 mg/d 三角分布 30（4、52） 103（66、161） lnhR 呼吸摄入量 m3/d 点分布 19 8.6 EF 暴露频率 d/a 三角分布 345（180、365） ED 暴露年限 a 点分布 24 6 BW 体重 kg 对数分布 57.03±1.18 16.68±1.48 AT 平均暴露时间 d 点分布 365×ED（非致癌）365×76（致癌） PEF 颗粒物释放因子 m3/kg 点分布 1.36×109 SA 皮肤暴露面积 m2 点分布 0.54 0.23 SL 皮肤黏着系数 mg/(cm2·d) 对数正态 0.49±0.54 0.65±1.2 ABS 皮肤吸收因子 无量纲 点分布 0.001（非致癌）0.01（致癌） 注：三角分布：最可能值（最小值、最大值）；对数分布：平均值±标准差。
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表 3 不同暴露途径下土壤重金属的斜率因子和参考剂量
Table 3 Slope factor and reference dose of soil heavy metals from different exposure pathways
元素 RfD/(mg/(kg·d)) SF/(mg/(kg·d)) 手−口摄入 呼吸摄入 皮肤摄入 手−口摄入 呼吸摄入 皮肤摄入 As 3.00×10−4 1.23×10−4 1.23×10−4 1.50 1.51×101 3.66 Cd 1.00×10−3 1.00×10−5 1.00×10−5 6.10 6.3 − Cr 3.00×10−3 2.86×10−5 6.00×10−5 8.50×10−3 4.20×101 − Cu 4.00×10−2 4.02×10−2 1.20×10−2 − − − Hg 3.00×10−4 8.57×10−5 2.10×10−5 − − − Ni 2.00×10−2 2.06×10−2 5.40×10−3 − 8.40×10−1 − Pb 3.50×10−3 3.52×10−3 5.25×10−4 8.50×10−3 − − Zn 3.00×10−1 6.00×10−2 3.00×10−1 − − − 注：“−”表示为无数据；RfD和SF参考值详见文献（马杰等，2023；李剑锋和冯李霄，2023）。
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表 4 土壤重金属含量测量结果（10−6）
Table 4 Concentration of heavy metals in the soil of study area （10−6）
元素 最大值 最小值 平均值 标准偏差 变异系数% 背景值 风险筛选值 As 11.60 1.11 5.85 1.58 27 8.9 30 Cd 0.282 0.015 0.079 0.036 45 0.06 0.4 Cr 122.00 13.90 64.03 14.75 23 50.5 250 Cu 78.40 5.08 14.11 4.79 34 17 50 Hg 0.351 0.003 0.07 0.05 68 0.08 0.5 Ni 73.00 4.21 21.23 7.05 33 14.4 70 Pb 63.30 5.47 35.58 9.04 25 36 100 Zn 284.00 12.60 76.45 27.20 36 47.3 200 注：背景值为广东省土壤环境背景值，风险筛选值为《土壤环境质量标准》（GB 15618—2018）水田重金属含量（5.5＜pH≤6.5）。
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表 5 土壤重金属含量相关性分析(n=381)
Table 5 Correlation analysis of soil heavy metals concentration (n=381)
As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn As 1 Cd 0.000 1 Cr 0.494** 0.219** 1 Cu 0.401** 0.430** 0.606** 1 Hg −0.004 0.276** 0.082 0.401** 1 Ni 0.480** 0.275** 0.800** 0.635** 0.008 1 Pb 0.406** 0.202** 0.711** 0.486** 0.261** 0.648** 1 Zn 0.354** 0.480** 0.630** 0.701** 0.281** 0.754** 0.645** 1 注：**表示在0.01 水平（双侧）上显著相关。
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表 6 土壤重金属含量因子分析
Table 6 Factor analysis of soil heavy metals concentration
重金属元素 旋转前因子 旋转后因子 F1 F2 F3 F1 F2 F3 As 0.565 −0.473 0.293 0.748 −0.265 0.018 Cd 0.454 0.613 −0.517 0.071 0.908 0.141 Cr 0.853 −0.275 −0.020 0.877 0.185 −0.009 Cu 0.821 0.229 0.058 0.640 0.425 0.376 Hg 0.309 0.720 0.595 0.039 0.148 0.972 Ni 0.872 −0.259 −0.194 0.864 0.323 −0.117 Pb 0.797 −0.111 0.192 0.783 0.116 0.240 Zn 0.876 0.145 −0.147 0.698 0.535 0.186 方差贡献 4.186 1.347 0.807 3.591 1.536 1.212 贡献率/% 52.319 16.843 10.088 44.891 19.203 15.156 累积贡献率/% 52.319 69.162 79.250 44.891 64.094 79.250 注：旋转在4次迭代后收敛。
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表 7 土壤重金属非致癌健康风险评估
Table 7 Non−carcinogenic health risk indices of soil heavy metals
重金属元素 HQmax HQmin HQadv 成人 儿童 成人 儿童 成人 儿童 As 2.34×10−2 2.34×10−1 2.24×10−3 2.24×10−2 1.18×10−2 1.18×10−1 Cd 1.38×10−3 4.05×10−3 7.36×10−5 2.15×10−4 3.87×10−4 1.13×10−3 Cr 1.10×10−1 4.11×10−1 1.26×10−2 4.68×10−2 5.79×10−2 2.16×10−1 Cu 1.26×10−3 1.20×10−2 8.17×10−5 7.77×10−4 2.27×10−4 2.16×10−3 Hg 1.32×10−3 8.25×10−3 1.24×10−5 7.75×10−5 2.58×10−4 1.62×10−3 Ni 2.41×10−3 2.25×10−2 1.39×10−4 1.29×10−3 7.00×10−4 6.53×10−3 Pb 1.43×10−2 1.16×10−1 1.23×10−3 1.00×10−2 8.03×10−3 6.51×10−2 Zn 5.13×10−4 5.61×10−3 2.28×10−5 2.49×10−4 1.38×10−4 1.51×10−3
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