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2. 青岛海洋地质研究所, 山东 青岛 266071;
3. 青岛地矿岩土工程有限公司, 山东 青岛 266071
2. Qingdao Institute of Marine Geology, Qingdao 266071, Shandong, China ;
3. Qingdao Geological and Mineral Geotechnical Engineering Co., Ltd., Qingdao 266071, Shandong, China
有关沉积物碳埋藏效率的研究是碳循环研究的重要内容，受到全球科学家的广泛关注[1-10]。一方面，河流不断携带大量有机物质和营养成分进入湿地，使湿地生态系统和河口生产力不断增加；另一方面，早期成岩作用对沉积物中碳形态与碳总量有很大的控制作用[10]。当湿地表面无水时，大部分新沉积的营养成分会发生矿化作用，并向沉积物中的孔隙水中释放，最终释放到上覆地表水中[5-7]，同时有机物质会被分解，以 CO2的形式释放到空气中，只有一部分细颗粒沉积物中的有机物质和营养成分与沉积物颗粒相结合并一起被埋藏。埋藏较深的有机碳及营养成分多以较稳定的矿物形态存在，不易转化迁移。相关研究表明，高有机碳浓度的土壤具有更强的营养物质吸附能力，更能影响湿地系统的生产力[7]。滨海湿地碳埋藏通量与沉积物演化过程中的生物地球化学行为有很大关系，研究沉积物有机碳埋藏效率，首先要弄清沉积物的沉积环境和年代。
对于较老历史时期形成的滨海湿地的年代确定，可以采用现代 AMS 14C方法。然而，现代黄河三角洲形成于 1855年以后，至今只有一百多年的历史，这已经不在 14C测年的有效范围之内，而 210Pb测年法则要求具有稳定的沉积环境（稳定的物源和稳定的沉积速率）并且沉积后未受改造[10]。黄河三角洲分流河道频繁改动，沉积与侵蚀交替运行，常常出现沉积间断，沉积年代也不连续，显然无法满足上述条件。幸运的是黄河分流河道摆动有清楚的历史记录，三角洲的沉积物空间分布有明显的规律可循。为此，薛春汀等[13]提出应用历史地理学和沉积地质学综合分析确定年代的科学方法。本文采用该方法对黄河三角洲 ZK4钻孔 1855年后的沉积年代进行了划分，并以此为时间标，研究黄河三角洲滨海湿地沉积物中有机碳及营养成分的垂向加积速率；对于 1855年以前形成的湿地沉积物采用现代AMS 14C测年方法确定其沉积年代。
2 材料和方法 2-1 样品采集2007年8月在东营市河口区车子沟进行钻探取样，获取 ZK4孔岩心样品 24.92 m，ZK4钻孔地理坐标： 38°02′23.79″N，118°25′32.09″E（图 1），孔深 28.3m，孔口高程 1.12 m。在室内对该岩心进行了详细描述，按 30 cm间距取样，在部分岩性明显无变化、质地均匀处放宽至 50 cm，对人为扰动强烈的岩心不取样，共获取沉积物样品46个。
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图 1 ZK4钻孔位置图 Fig.1 Location of drill hole ZK4 |
样品经自然风干，研磨，过筛后，分析总碳（TC）、有机碳（Corg）、总氮（N）及 P、CaO、MgO、K2O、Zn、Cu、Mn、Fe2O3、Al2O3、Na2O等元素及组分的含量。样品分析测试由河北省中化地质矿山总局地质研究院完成。采用粉末压片 X射线荧光光谱法测定样品中 P、Ca、Mg、K、Zn、Cu、Mn、Fe等元素的含量；用电感耦合等离子体质谱法测定 Mo元素含量；用非水容量法测定土壤样品中 TC量；测试土壤样品中的有机碳（Corg）含量时，先对样品进行预处理，除去样品中的无机碳，然后用非水容量法测定；用凯氏氮法测定 N含量；用电位法测定地球化学调查土壤样品的 pH值；用环刀法测定土壤原位密度；有孔虫鉴定前处理依照标准处理方法[14]，筛选出粒级>63 μm的沉积物置于镜下鉴定，有孔虫种类和丰度换算为每50 g干重的量成。
2-3 加速器质谱（Accelerator Mass Spectrometry，AMS） 14C测年方法使用全样进行 14C年龄测定。样品前处理步骤如下：加入 2 N HCl煮沸，除去无机碳酸盐，弃去溶液。加入 2%的 NaOH溶液对沉淀物进行碱洗，去除腐殖酸，再加入 2 N的 HCl对不溶部分进行酸洗，然后将沉淀物洗至中性，即获得胡敏酸。为将分离出的胡敏酸转化为可供 AMS测量用的石墨样品，先将其置于真空系统中燃烧并收集 CO2气体。石墨合成采用氢法，将纯化的 CO2气体送入合成装置中，用氢气为还原剂，铁粉为催化剂，使 CO2还原为碳，即石墨，最后压制成 AMS测量用的靶物质，在北京大学加速器质谱实验室的加速器质谱计上进行 14C测量。
2-4 沉积环境划分和与湿地形成年代分析对于没有 14C测年的湿地或水生系统沉积的年代确定，应用历史地理学和沉积地质学综合分析确定沉积年代[13]。根据沉积物的性质、厚度、高程来判断沉积环境，追踪其物质来源，判断沉积物是从哪一条分流河道输送来的，那么这一条分流河道的活动年代就是这层沉积物形成的年代。分流河道改道后，新河口沉积物位于老河口的侧部或两个老河口之间，年轻的三角洲前缘粉砂覆盖在老三角洲侧缘（或分流间湾）黏土质粉砂之上，年轻的三角洲侧缘（或分流间湾）黏土质粉砂覆盖在老三角洲前缘粉砂之上，这是在黄河三角洲常见的沉积层序，然后利用分流河道变迁图、不同年代的地形图和海区水深图，应用历史地理学和沉积地质学综合分析就可以准确地确定沉积年代。
2-5 数据处理与制图（1）碳和营养成分的埋藏速率是指每年每单位面积土壤中埋藏的碳或营养成分的量，采用如下公式计算： A=BD×C×DR，式中：
A表示埋藏速率，单位 g/（m2·a），即每年每单位面积土壤中埋藏的碳或营养成分的量；
BD表示土壤密度，单位 g/cm3，即每单位体积土壤的量；
C表示土壤中碳或营养成分的浓度，单位mg/g；
DR表示沉积物的沉积速率，单位 cm/a，即每年沉积的沉积物厚度。
（2）数据的相关性分析采用 Person相关系数评价。图件采用 CorelDraw 12.0和 Graph1.2等绘图软件完成。
3 结果和讨论 3-1 ZK4孔沉积环境分析、沉积年代确定ZK4孔整个岩心以土黄色粉砂、灰色粘土质粉砂为主，局部见粘土薄夹层、黑色腐殖质，部分层位见大量生物扰动构造，其层序自下而上可分为 7个沉积单元 （图 2）：
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图 2 黄河三角洲 ZK4孔沉积环境及形成年代 （图中及文中所用的 14C年龄为Calib501软件校正后的日历年龄） Fig.2 Depositional environment and age of sediment core ZK1 from Yellow River Delta |
U1位于孔深 19.06~28.3 m，高程 -17.94~-27.18 m，厚 9.24 m，在 19.06~19.4 m及 19.85~20.47 m处见致密灰色粘土质粉砂与灰色粉砂互层，含铁红色锈斑； 20.8~24.5 m黄色细砂，含水量大，偶见黑色有机质； 24.8~26.04 m黄色粘土质粉砂，略见红色，非常致密，极干，偶见结核，在 25.34 m处见细砂透镜体，可见灰黑色致密粉砂质粘土夹层；铁红色锈斑、结核均为典型的陆相物质，且该段未见有孔虫，综上推断该层为末次冰期的陆相沉积。
U2位于孔深 17.90~19.06 m，高程 -16.78~-17.94 m，厚1.16 m，灰褐色粘土质粉砂，见大量生物扰动构造，见两个碳酸钙结核，应为陆相冲击而来形成的。在 18.94 m处见贝壳碎片，并进行了 14C测年，测年结果为距今7036 aBP，该层属于海侵过程中形成的潮坪沉积。此外，末次冰期后，海平面上升的平均速率为 0.96 cm/a[15]，根据黄河口综合调查报告[16]，推算该孔所在位置 （车子沟）的平均潮差大约为 2 m左右，因此海侵过程中形成的这层潮坪沉积物形成年限=平均潮差/海平面上升平均速率，即200 cm÷0.96 cm/a=208 a≈200 a，而该层的沉积厚度为 1.16 m（19.06m -17.90 m＝1.16 m），其沉积速率应该为 116 cm/200a=0.58 cm/a。推算该层顶界约为6856 aBP。
U3位于孔深 16.75~17.90 m，高程 -15.63~-16.78 m，厚 1.15 m，以灰褐色粘土质粉砂为主，致密，均一，见大量生物扰动构造，在 17.46 m处见大量贝壳碎片及 2个完整的直径约 3 mm的螺，贝壳14C校正年龄为 2851 aBP、2836 aBP（计算沉积速率时取值 2851 aBP）。该层生物扰动构造发育、含大量贝壳碎片、软体动物含量丰富，有孔虫属种也表现为接近正常盐度的环境，即滨海至浅海的过渡环境，受黄河淡水的影响较小，有孔虫的种数和丰度均较其他层位高，指示水动力条件较为稳定、沉积速率低的陆架环境，属于海侵过程中及海面稳定后形成的陆架沉积（公元 11年之前）。该层以 17.46 m为界分为两段，上段为 16.75~17.46 m，沉积厚度约为 71 cm，形成时间为 2851 aBP~公元 11年，即 867年（2851-1995+11=867年），其沉积速率为 71 cm/867 a=0.08 cm/a；下段为 17.46~17.90 m,沉积厚度仅为 44 cm，形成时间为 2851 aBP~6856 aBP，即 4005年，沉积速率为 44 cm/4005 a=0.011 cm/a，本沉积单元的平均沉积速率为 0.045 cm/a，可见当时的陆架沉积非常缓慢。
U4位于孔深 14.3~16.75 m，高程 -13.18~-15.63 m，厚 2.65 m，在 15.28~16.2 m处见大量虫孔构造和贝壳碎片，岩心致密均一，在 15.73 m处见一扁玉螺； 16.41~16.75 m灰褐色黏土质粉砂，颗粒较第 3层更细；该层有孔虫含量丰富；对 14.33 m 、15.73 m处的贝壳进行 14C测年分析，结果显示 14.33m处贝壳 14C校正年龄为 872 aBP，即公元 1083年，15.73 m处的贝壳 14C校正年龄为 1805 aBP，即公元150年，因此推断该层为公元 11年-1099年的老三角洲沉积。本沉积单元的沉积速率分两段计算，分别为 14.30~15.73 m和 15.73~16.75 m，计算为(1573-1433) cm /(1805-872) a =0.15 cm/a和(1675-1573) cm /(150-11) a =0.73 cm/a。本沉积单元的平均沉积速率为0.44 cm/a。
U5位于孔深 11.69~14.30 m，高程 -10.57~-14.16 m，厚 3.59 m。以灰色、深灰色粉砂为主，均匀致密，其中 11.69~11.89 m为土黄色粉砂，均一，含水量大，在 11.88 m处见两个毛蚶贝壳单片和碎屑；11.89~13 m深灰色、灰色粉砂夹大量粘土质粉砂薄夹层，在12.67~12.7 m见黑色有机质；在14 m处见大量贝壳碎片，在 14.27~14.31 m处见棕黑色有机质夹层，见云母； 14.33 m处见毛蚶贝壳及织纹螺； 14.52~15.28 m处灰色粉砂，含水量大；该层含大量贝壳碎片，软体动物含量丰富，指示该层属于 1099-1904年陆架沉积，底部相当于改造层；取11.88 m处的毛蚶贝壳进行 14C年龄测试，结果显示，11.88m处贝壳 14C年龄为521 aBP，即公元1434年。推算该层的沉积速率为(1430-1188)cm /(1434-1099) a=0.72 cm/a。
U6位于孔深 4.73~11.69 m，高程-3.61~-10.57m，厚 6.96 m，多见黄褐色粘土质粉砂，4.73~4.87 m含大量贝壳碎片和黑色有机质； 5.25~5.5 m及 6.3~6.68 m处多见粘土质粉砂，黏土含量较大，均匀密实，见生物扰动构造； 7.45~8.5 m、10.73~11.04 m及11.6~11.69 m处见灰色粉砂透镜体，见虫孔构造；7.9~7.96 m处见粉砂夹层和透镜体； 4.73~5 m有孔虫丰度和简单分异度较大，主要的优势属种为 A.beccarii vars.、A. compressiuscula、瓷质壳和 C.subincertum，平均含量分别为 47.10% 、29.62% 、7.54%和 6.26%，其中 A. compressiuscula含量尚可，说明有一定的水深，但是样品中仍然含有大量双壳类贝壳碎片和黑色炭质木屑，5~11.69 m则未见有孔虫化石。根据黄河河道历史变迁记录，推断本段为1904-1917年三角洲侧缘沉积 [13]，其沉积速率为696 cm/(1917-1904)a=53.5 cm/a。根据钻孔高程推算，在该层约 7.12 m处水深为-6 m，该层见大量贝壳碎片和黑色有机质，推测 1904—1917年三角洲侧缘沉积为水生系统阶段末期并过渡至湿地漂浮生物生长阶段。
U7位于孔深 0~4.73 m，高程 1.12~-3.61 m，厚4.73 m，土黄色粉砂为主，偶见黏土质粉砂，含水量大，在 4.24 m以下见大量贝壳单片，有孔虫丰度和简单分异度非常低，同时样品中含有大量黑色炭质木屑及贝壳碎片。根据黄河河道历史变迁记录[13]，推断本段属于 1917—1926年三角洲平原沉积，沉积速率为 473 cm/(1926-1917) a=52.6 cm/a。根据野外调查发现，ZK4孔所在区域为潮滩，生长少量碱蓬、柽柳等植物。自本层开始，漂浮生物生长环境结束，进入滨海湿地环境演化阶段。
3-2 沉积物有机碳和营养成分的总体特征及相关性分析 3-2-1 总体特征黄河三角洲 ZK4孔沉积物的有机碳（Corg）、营养成分及 Al的浓度见表 1。Corg、总氮（N）浓度较低，分别为 0.577~8.904 mg/g、70~931 µg/g，远低于美国佛罗里达中部湿地沉积物中同名组分含量[17]； S浓度为 145~1648 µg/g，远低于美国南部 Everglades国家野生生物保护区沉积物的同名组分[18]。沉积物中其他营养成分中的常量元素 K、Ca和 Mg的浓度范围分别为 22.8~34.5 mg/g、51.7~177 mg/g、16.3~56.5 mg/g；营养成分中的微量元素 P、Fe和 Mn浓度范围依次为 267~697 µg/g、24.9~97.5 mg/g 、284.4~965.5 µg/g；营养成分中的痕量元素 Cu和 Zn的浓度范围分别为： 7.69~40.23 µg/g和 22~99.7 µg/g。这些营养成分中除 P的浓度与美国佛罗里达中部湿地同名组分相当[17]，其他浓度均远高于美国佛罗里达中部湿地和路易斯安那滨海湿地的同名组分的Mehlich提取分量[17, 19]。Al的浓度高于其他元素的浓度，其值域分布范围为 166~272 mg/g，研究区 Al值比美国密西西比三角洲沉积物的同名组分浓度值 （均值为20 mg/g）高。
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表 1 黄河三角洲ZK4孔岩心沉积物特征 Table 1 Element characteristics of the sediments core ZK4 from Yellow River Delta |
对沉积物中碳、Al及营养成分浓度的相关性进行了分析，如表 2所示，Corg与 N的浓度呈良好的线性相关（R＝0.769，p<0.01），证实了有机质对改善土壤结构和营养成分状况方面具有重要作用[13]。营养成分中大多数元素与 Corg和 Al的浓度呈显著线性相关。这也证实了高有机质土壤具有较高的营养成分吸附能力[20]。营养成分 P和 S与各元素的相关性一般，这说明该区沉积物 P和 S含量主要受沉积物母质决定，沉积物发育程度差。
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表 2 沉积物碳、 Al及营养成分浓度的相关系数 Table 2 Correlations between carbons, Al and nutrients of the sediments |
ZK4孔沉积物中营养成分含量的垂向分布如图 3所示。BD（原位密度）的分布范围为 1.02~1.82g/cm3总体变动幅度较小，11.45 m是一个明显的分界点，其以上 BD随深度增大而减小，以下 BD随深度增大而增大。TC、Corg、N、P、S的分布规律相似，以 19.06 m为界，下层总体低于上层，19.06 m以上层位无明显变化，以下层位呈递减趋势，其峰值均出现在沉积物粒度较细的陆架沉积环境和三角洲侧缘，这是由于细颗粒沉积物所占表面积大，可以吸附大量的有机质，同时粗颗粒沉积物往往在高能水动力环境下沉积，而颗粒较小的有机物密度较小，在高能环境下容易遭受侵蚀再搬运而迁移，在低能环境下则与细粒沉积物一起沉淀。Corg/N比值的峰值也出现在 11.69~15.28 m的陆架沉积环境中。Corg/N比值被广泛用于区分沉积物有机质来源于海洋藻类还是来源于陆地[21-27]。Bordovsky[28]认为 Corg/N比值<8是典型的海洋物质； Prahl等[29]给出了比值＞12代表沉积物陆源有机质的值。Corg/N比值在 ZK4孔沉积物中的变化，符合该孔沉积环境由陆相向海相的过渡，海侵过程中，沉积物中有机质主要来源于黄河流域，当地植被的贡献较小，进入陆架、三角洲侧缘的海相沉积环境中，海洋物质对沉积物中有机质贡献较大，Corg/N比值<8。
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图 3 C、 N及 P、 S含量垂向分布图 Fig.3 Vertical distribution map of C, N, P, S concentrations |
Zk4孔的平均沉积速率为 18.0 cm/a，三角洲侧缘的沉积速率最大，为53.5 cm/a，海侵过程形成的陆架 （老陆架）的沉积速率最小，为0.045 cm/a。总碳的加积速率范围为 9.8~17847.86 g/(m2·a)，平均加积速率为 6834 g/(m2·a)；有机碳的加积速率范围为 2.8~4599.22g/(m2·a)，平均加积速率为1711.7 g/(m2·a)；氮的加积速率范围为 0.3~502.5 g/(m2·a)，平均加积速率为 167 g/(m2·a)；磷的加积速率范围为 0.45~502.6g/(m2·a)，平均加积速率为 254.3 g/(m2·a)。总碳、有机碳、氮和磷的加积速率都是在三角洲侧缘沉积环境中最大，在老陆架沉积环境中最小。总碳和磷的加积速率在不同沉积环境中的大小顺序均为：三角洲侧缘>三角洲平原>新陆架>潮坪>老三角洲>老陆架，有机碳和氮的加积速率在不同沉积环境中的大小顺序为：三角洲侧缘>三角洲平原>潮坪>新陆架>老三角洲>老陆架。
碳的加积速率是湿地生态系统碳循环研究的一个重要内容[30]，碳、氮、磷的加积速率与沉积速率、沉积物的 BD以及碳、氮、磷在沉积物中的含量的相关分析结果发现（表 4），碳、氮、磷的加积速率与其在沉积物中的含量相关性并不显著，而与沉积物的沉积速率呈极显著正相关关系 （R>0.89，p<0.01），可见，沉积物的沉积速率是碳、氮、磷加积速率的主控因素。
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表 4 加积速率与其他参数的相关性分析 Table 4 Correlations between carbon accretion rate， sediment accretion rate， BD， TC and Corg of the sediments |
黄河三角洲 Corg的平均加积速率为 1711.7 g/(m2·a)，而 1904年以来黄河三角洲 Corg的平均加积速率高达 2878.23 g/(m2·a)（表 3），远高于美国的佛罗里达湿地的 320 g/(m2·a)和路易斯安娜湿地的300 g/(m2·a)，更高于其他文献报道的 Corg的累积速率 100~200 g/(m2·a)[31-34]，从而表明：虽然黄河三角洲沉积物中 Corg浓度较低，但由于较高的沉积速率，使Corg的加积速率较高，具有很好的固碳能力。
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表 3 黄河三角洲不同沉积环境垂向沉积速率与 C的加积速率计算 Table 3 Vertical sediment rate and accretion rate of carbon of different sediment environments in Yellow River Delta |
（1） ZK4孔岩心的沉积环境自下而上可分为 7个沉积单元，分别是末次冰期的陆相沉积、距今约6856年以前海进时的潮坪湿地、公元 11年以前的湿地边界陆架沉积、公元 11年—1099年的老三角洲沉积、公元 1099—1904年陆架沉积（底部相当于改造层）、1904—1917年湿地形成的初期的三角洲侧缘沉积、1917—1926年形成的湿地三角洲平原沉积。
（2）湿地在地质演化历史过程中，其沉积物总碳和有机碳与除 S和 P元素外的各营养成分都呈很好的线性相关。
（3）总碳、有机碳、氮和磷的加积速率都是在三角洲侧缘沉积环境的湿地中最大，在老陆架沉积环境中最小，且碳、氮、磷的加积速率与沉积物的沉积速率呈极显著正相关关系（R>0.89，p<0.01），说明沉积物的沉积速率是碳、氮、磷的加积速率的主控因素。
（4）虽然现代黄河三角洲湿地，由于其气候干澡、降水少，Corg浓度相对较低，但由于沉积物的高沉积速率，使现代黄河三角洲 Corg的平均加积速率达到 2878.23 g/(m2·a)，远高于世界其他高 Corg浓度的湿地，使该地质体保存了巨大的碳库。
致谢：: 本文在写作过程中得到了薛春汀教授的指导和帮助，审稿专家和编辑部李亚萍老师提出了宝贵修改意见，在此表示衷心的感谢！
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